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碳质中间相结构的形成及其相关材料的应用研究

李同起  
【摘要】:碳质中间相是一类重要的炭材料前驱体,其结构和后处理条件决定了形成的中间相炭材料的内部结构。而中间相炭材料的结构则联系着它的几乎所有性质,是影响其具体性能和最终应用的关键因素之一。因此,控制碳质中间相形成的结构和碳质中间相后处理过程中的结构发展具有十分重要的理论和现实意义。 为有效地控制碳质中间相结构的形成和发展,首先需要弄清碳质中间相的形成发展过程。为此,本论文系统地研究了均相成核和非均相成核碳质中间相的形成和发展过程,通过关注碳质中间相球体形成和长大过程中的小碳质颗粒物质,提出了碳质中间相形成和发展的“颗粒基本单元构筑理论”(BGBU理论),利用该理论可以预测典型结构和复杂结构中间相球体的形成、固体颗粒在碳质中间相形成过程的成核和构筑作用以及最终形成的中间相炭微球(MCMB)的结构。通过分析MCMB氧化烧失后所暴露的球体内部结构信息,证实了BGBU理论所预测的由构筑单元堆积形成的内部结构,并发现不同温度热处理的MCMB内部结构均存在不同程度的不均匀性,这种不均性是由球体本身的形成方式、后续热处理过程中结构发展的方向性和石墨化球体表面的少量热解炭造成的。中低温热处理的中间相炭材料在电化学储锂过程中表现出了由BGBU理论所预测的三种储锂方式,它们充放电特征的不同或变化源于中间相前驱体内部结构的不同或热处理过程中几种储锂结构的转化;石墨化MCMB表面由于存在低结晶度的颗粒,造成了其充放电容量和库仑效率较低,而通过氧化烧失法除去这些颗粒后,MCMB的充放电性能得到了很大的提高。对KOH活化后MCMB的碳层结构和孔隙结构进行研究后发现,活化MCMB的比表面积、微孔含量基本上是随着热处理温度的提高而减小,但它们用于双电层电容器时的充放电容量却没有此关系,而是700℃预热处理后活化的MCMB(具有中等的比表面积和微孔含量)表现出最高的充放电容量、最好的大电流充放电稳定性和最小的接触电阻与孔隙扩散电阻。最后采用自己提出的尺寸限制方法获得了孔径均匀、整体结构各向同性的中间相沥青基泡沫炭。


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