催化剂制备及反应条件对制备纳米碳管的影响

【摘要】： 纳米碳管作为一种新型碳材料,具有很好的力学性能、独特的电磁学性质、光学性质和很强的热稳定性,在纳米材料、纳米生物学、纳米化学等方面具有潜在的应用价值。要使纳米碳管走出实验室,真正投入到应用领域,必须首先认识其生长规律和影响因素,以及对纳米碳管的形状、分布、直径等的控制技术。 本课题采用催化化学气相沉积法制备多壁纳米碳管,主要考察催化剂种类、催化剂制备条件、碳源气种类和反应条件对纳米碳管产量和形貌的影响。结果表明,当原料气为甲烷时,碳管产率和形貌均较理想;当原料气为一氧化碳时,碳管产率较高,中空较大,但无定型碳含量较多;当原料气为乙炔时,生成的大部分产品为碳纤维和长条梯状碳物质,生成的纳米碳管很少。正交实验的结果表明,在V_(CH4):V_(N2):V_(H2)=4:0:1,反应温度为600℃,反应时间为1h时碳产量最高。在V_(CH4):V_(N2):V_(H2)=4:1:1,反应温度为600℃时,反应时间为1h时碳管的形貌最好,碳产率也较高。反应温度、反应时间和反应气比例,这三个影响因素对碳产率影响的主次关系为:反应温度V_(CH4):V_(N2):V_(H2)反应时间。 通过比表面、X射线衍射、热失重分析、拉曼光谱分析、程序升温还原及透射电子显微镜等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,在不同载体中,SiO_2的比表面积最大,适合做本实验的载体。活性金属对制备纳米碳管催化活性的顺序为:Ni﹥Co﹥Fe。以甲烷为碳源,Ni负载量为40%时纳米碳管产率最高,但低Ni负载量催化剂制备的纳米碳管形貌较好。当金属Ni的负载量增加时,催化剂的比表面积随之减小。催化剂的比表面积随焙烧温度的升高而减小。随着载体颗粒粒径变小,比表面积有所提高,但生成的碳产量的差别不大,载体的粒径对催化剂性能的影响也不是很明显。纳米碳管的管径与催化剂颗粒的大小有关。