镍基低温氨分解催化剂及其载体的研究

【摘要】： 本课题分别从载体和助剂两方面研究了对降低镍基氨分解催化剂使用温度的影响,探寻降低氨分解催化剂使用温度的方法和机理,同时考察了硫中毒对镍基氨分解催化剂催化性能的影响。 从吸水率、抗酸腐蚀性能、强度三方面考察了高岭土作为一种催化剂载体的基本性能,同时确定了其作为载体的制备过程中的最大影响因素。它们分别是高岭土与氧化镁的质量配比和煅烧温度。配比主要影响载体的抗酸腐蚀性能,而煅烧温度对载体的吸水率和强度影响最大。高岭土载体和氧化镁载体制备的镍基催化剂对氨分解的活性情况基本相当,反应温度达到800℃时,氨分解率都接近100%。这表明高岭土载体也是一种不错的氨分解催化剂载体。 选用Fe、Cr、Mo三种元素的氧化物作为助剂对镍基氨分解催化剂进行改进,同时通过XRD、TPR等分析手段对催化剂进行表征。三种改进后的镍基催化剂的氨分解活性均有提高,其中Mo效果最为明显,基本能够在670℃实现氨气的完全分解。TPR实验结果表明,三种元素的引入均降低了镍基催化剂还原温度,提高了其氨分解活性。但是其还原温度并不是降的越低越好,而是降至一个合适的温度范围较为合理。由所作的几种催化剂的情况推测将镍基催化剂的还原温度降至500-750℃是一个较为合理的温度段,该温度段下镍基催化剂的氨分解活性最高。镍基催化剂硫中毒后的氨分解活性明显下降,结合对催化剂所作的XRD表征情况分析催化剂失活的主要原因是硫化物的生成。