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掺杂锆铈酸盐质子导体的制备与性能研究

李娟  
【摘要】: 采用高温固相法制备了掺杂锆铈酸盐钙钛矿型质子导体。对BaCe_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Yb_(2x)O_(3-x) (BCZY)、SrCe_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Yb_(2x)O_(3-x) (SCZY)及SrCe_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Dy_(2x)O_(3-x) (SCZD) (2x=0.1,0.15,0.2,0.25)进行了研究。通过DSC-TG(或DTA-TG)分析确定粉料的预合成温度为1200℃。通过XRD分析了各组试样的晶体结构,结果表明掺杂物在其中的固溶度0.25,此时,BCZY和SCZY形成典型的钙钛矿结构,并且能够保持测试前后晶体结构的稳定性,而SCZD难以得到纯相固溶体。采用排水法测定了试样的体积密度,相对密度均达到95%以上。采用直流四端电子法测试了材料的电导率,研究表明同一体系的电导率随测试温度的升高而增大,当掺杂量≤0.2时,随掺杂量的增大而增大,当掺杂量0.2时,反而下降;且当掺杂量相同时,在相同温度下,电导率的大小关系是:BCZYSCZDSCZY。湿氢气气氛下,在950℃时,当掺杂量2x=0.2时,BCZY,SCZY,SCZD的电导率分别为3.6×10~(-3) S/cm,4.4×10~(-2) S/cm,1.6×10~(-2) S/cm。在氢气气氛下(无论是湿氢气还是干氢气)电导率明显高于在空气中的电导率。并且,在湿氢气和干氢气的气氛下,电导率的差别并不是十分明显,湿氢气中的电导率略大于干氢气中的电导率,因此可以说氢气气氛下水蒸气的引入对电导率的提高虽有一定的促进作用,但影响并不大。 对SCZY体系中的Sr(CeyZr_(1-y))_(0.8)Yb_(0.2)O_(2.9)(y=0.2,0.4,0.6,0.8)进行了研究,结果表明随着Ce/Zr的增大电导率逐渐增大。对于SCZD体系,选择掺杂量分别为2x=0.15,0.2,改变Ce/Zr,研究表明当2x=0.15时,电导率随着Ce/Zr的增大而增大;当2x=0.2时,低温下,Ce/Zr对电导率的影响占主要地位,高温时电导率逐渐接近。 通过稳定性研究表明三个体系的稳定性变化规律是:BCZYSCZYSCZD。并且同一体系中,稳定性随着Ce/Zr的增大而降低。这三个体系中最理想的质子导体是SCZY。


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