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催化裂化汽油光催化氧化脱硫研究

李发堂  
【摘要】: 随着全球范围环境意识的日益增强,世界各国对燃料油品中的硫含量提出了更严格的要求。光催化氧化以其具有成本低、反应条件温和、脱硫效果好等优点成为较有潜力的深度脱硫方法。目前国内外在以H_2O_2为氧化剂脱硫方面开展的研究工作较多,而以氧气为氧化剂脱硫的研究鲜见报道。本文利用氧气为氧化剂,考察了在加入吸附剂、光催化剂以及光敏剂等条件下催化裂化汽油的脱硫情况,研究了氧化脱硫机理,建立了动力学方程。 将噻吩溶于正辛烷配成模型汽油,以水为萃取剂,以空气中氧气为氧化剂,在紫外光照射下噻吩可以发生氧化脱硫,其氧化产物有砜、草酸、CO_2、SO4_2-等。加入具有适当孔径的高比表面积材料分子筛作为氧气吸附剂可以使脱硫率由58.9%提高到9_2.3%。 通过溶胶-凝胶法合成纳米TiO_2,并将其作为光催化剂应用于油品脱硫中。采用微分法拟合确定纳米TiO_2光催化氧化噻吩为表观一级动力学反应,初始浓度为800μL·L-1的模型汽油的脱硫率可以达到96.0% ,动力学方程为ln(C0/Ct)=0.6405t+0.3441。 以三氟乙酸和硝酸锌为掺杂剂制备了F、Zn共掺杂的TiO_2,确定了适宜的掺杂量为n(F)/n(TiO_2)=_2%,n(Zn)/n(TiO_2)=3%,探讨了掺杂后比表面积、粒径及光催化活性的变化。XPS、EDS、XRD、BET、FT-IR等测试表明,F、Zn已经掺杂进去。利用F/Zn/TiO_2为光催化剂时噻吩脱硫率可以提高到99.2%,半衰期由1.08h缩短到0.95h。 为了提高油相中光催化剂的分散量,利用非离子表面活性剂在乙醇溶剂中对TiO_2进行表面亲油改性。TEM表明改性后样品分散性较好。亲油性TiO_2光催化氧化催化裂化汽油可使其硫含量由550μg·g-1降低到10μg·g-1以下。 为提高光量子效率,在反应体系中加入核黄素作为光敏剂,发现核黄素光敏氧化噻吩为单重态氧机理。核黄素与TiO_2具有协同效应,光催化氧化噻吩脱硫率可以提高到99.1%。


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