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中低温固体氧化物燃料电池CeO_2基复合电解质研究

张国权  
【摘要】: 固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种全新高效而清洁的发电装置,是举世公认的二十一世纪绿色电池。然而做为核心组成,传统的电解质Y2O3稳定的ZrO2(YSZ),操作温度在1000℃左右,具有较低电导率,成本居高不下;最近,一种新型的中低温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)受到普遍关注,其操作温度在400~600℃,大大降低了成本,提高了稳定性,延长了寿命。是未来SOFC发展的趋势。 本文使用的中低温电解质材料为质子-离子传导型DCO-无机盐复合体。低的造价是实现产业化的关键,因此对工艺改进,过程参数的控制,结构形貌的分析,性能的测量等就显得尤为重要。本文探讨的是碳酸盐共沉淀法制备纳米级SDC-碳酸盐复合粉体电解质的制备工艺,结构表征,电导率的测量及性能等。 1.本文首先对Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(1.9) (SDC)的合成工艺进行优化:使用碳酸盐共沉淀法,以Na_2CO_3为共沉淀剂,反滴定法测得pH为8时棒状沉淀颗粒最均匀,团聚最少。采用超声波粉碎机粉碎为30nm以下纳米级块状SDC粉体。压制电解质片后在1300℃煅烧相对密度达到96.44%。 2.致密性是表征电解质材料好坏的关键。用透氢膜测量透氢率来表征其致密性。制备SDC-(Li/Na)_2CO_3复合电解质体,在400-600℃,尝试不同碳酸盐含量及SDC颗粒大小对电解质致密性能的影响,确定20wt%碳酸盐含量的纳米颗粒致密性最高。透氢率最低达到2.85*10-6 mol/m2*s*Pa。 3.运用电解质支撑构造Ag (涂覆)/混合电极/电解质/混合电极/Ag (涂覆)对称SOFC。测量其电性能。得到550℃下,1.12W/cm~2的超高电池功率,为同类型电池最高性能值。开路电压1.065V,极限放电电流密度3093.75mA/cm~2。尝试薄膜电池工艺,使用涂覆法热压技术,测得功率密度为272.6mWcm-2。 4.首次使用Wagner极化法构造H_2、O_2源体系测量离子电导率,在此复杂体系下,是一个多离子传导(含Li~+、Na~+、CO_3~(2-)杂离子)过程。而使用交流阻抗测得为体系总导率。本文描述了质子和氧离子传导的极化过程以及用Faraday定律验证最大极化时间,得到质子比氧离子在450-550℃电导率高2-4倍。且与总电导率在相同数量级上。进一步证明了质子的界面传导效应和氧离子晶格传导。


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