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Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究

田玲  
【摘要】: 利用甲烷和二氧化碳两种“温室气体”催化重整制取CO和H_2合成气是近几年来颇受关注的课题。甲烷二氧化碳重整可以制备低H_2/CO比的合成气(≦1),而低H_2/CO比的合成气更适合生产如甲醛、聚碳酸脂,乙醇等化工原料。虽然甲烷二氧化碳重整具有环境和经济上的诸多优势,但工业上基于此重整反应的生产并不多。从经济角度考虑,镍基催化剂是最常用的催化剂,但甲烷二氧化碳重整反应工业化的主要障碍之一是镍基催化剂的积碳问题。 本文采用溶胶-凝胶法制取了一种新型催化剂:La_2NiO_4/MCM-41;此外,在本实验室研究成果的基础上制取了一系列工业催化剂,并对所制的催化剂的活性和稳定性进行了系列评价。结果表明,所制工业催化剂具有较好的活性(850℃甲烷和二氧化碳的转化率都高于90%),经过长时间反应也未发现明显的失活,基本上满足工业反应的要求。同时,工业催化剂还在上海焦化有限公司进行了中试放大试验。 另外用BET、X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)等技术对催化剂进行了表征,通过程序升温氧化(TPO)技术对催化剂表面的积碳进行了分析。


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