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镧钴钙钛矿催化剂制备及去除氮氧化物和碳烟性能研究

姚文生  
【摘要】: 本文采用溶液燃烧法和柠檬酸络合法制备了系列镧钴钙钛矿催化剂,使用XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS、BET、SEM-EDS及TEM等多种分析手段对催化剂进行了表征,并利用程序升温反应技术,在模拟柴油机尾气的情况下对同时催化去除氮氧化物(NOx)和碳烟的反应进行了实验研究。 首先,采用溶液燃烧法合成了La1-xKxCoO3(x = 0~0.5)镧钴钙钛矿催化剂,所合成的催化剂均属于菱方晶系钙钛矿晶型,样品表面具有十分丰富的类似蜂窝状的孔道结构。K+部分取代La3+,催化剂表面氧空位数目增加,同时形成Co3+-Co4+共存体系,从而使得催化剂的性能得到显著改善。La0.7K0.3CoO3催化剂的碳烟起燃温度为262°C,NO向N2的最大转化率为27.5%。 其次,采用改进的溶液燃烧法成功地制备了系列LaCo1-xPdxO3(x = 0~0.03)钙钛矿催化剂。研究发现,Pd以Pd3+或Pd4+价态存在于钙钛矿晶格中。添加贵金属Pd能够显著提高LaCo1-xPdxO3催化剂同时去除NOx和碳烟的活性。其中LaCo0.97Pd0.03O3催化剂碳烟起燃温度为265°C,NO向N2的最大转化率为32.8%。 再次,对La1-xMexCo1-yPdyO3(Me=K、Sr、Ce x = 0,0.2, y=0,0.05)系列新型复合金属氧化物催化剂研究结果表明,用Sr或K取代LaCoO3中的La,催化剂的性能得到改善,而Ce取代不能提高催化剂的活性;进一步用贵金属Pd取代La1-xMexCoO3中的Co ,催化剂的性能得到进一步的提高。La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3呈现最佳的催化活性,其碳烟的起燃温度为258°C,而NO向N2的最大转化率达到31.6%。 最后,对三种活性较好催化剂La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3、La0.8K0.2Co0.95Pd0.05O3及La0.8K0.2CoO3,进一步考察了不同反应条件的影响,并结合前人研究结果分析了反应机理。结果表明碳颗粒的存在促进了NO的催化还原,同时NO也对碳颗粒燃烧有一定影响。O2浓度的增加促进了碳烟的燃烧,三种催化剂碳烟起燃温度都随着O2浓度增加而下降,La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3催化剂的N2选择性明显增加。三种催化剂的碳烟起燃温度受气体总流量影响较小,在流速较宽范围内25mL/min~50mL/min,La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3都表现出对NO催化分解较高活性。


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