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两亲性核交联聚合物胶束的制备与载药应用研究

赵军  
【摘要】: 两亲聚合物在选择性溶剂中发生自组装,其所形成的核-壳结构胶束可作为疏水性药物和核酸、蛋白等药物的载体,具有高效、长效、安全性和靶向性等特点,展现出很好的应用前景。但该类胶束受到溶液浓度的限制,当浓度低于胶束的临界胶束浓度(CMC)时,结构就会遭到破坏。两亲性核交联聚合物胶束具有一定的热力学稳定性,在稀释情况下也不会被破坏。因此,通过交联的方式使胶束的稳定性增强,药物扩散速度减慢具有重要意义。本论文合成了3种核交联聚合物。 以辛酸亚锡为催化剂,用溶液聚合法合成不同嵌段比例的聚乙二醇-b-聚己内酯两亲性二嵌段共聚物,再与丙烯酸在4-二甲氨基吡啶(DMAP)-N,N’-二异丙基碳二酰亚胺(DIPC)体系下催化酯化,将双键引入疏水嵌段。在制备胶束过程中,引发双键交联,得到核交联聚合物; 以聚乙二醇和油酸为原料,经DMAP-DIPC催化酯化合成两亲性油酸聚乙二醇酯,油酸中的双键在制备胶束过程中引发交联,得到核交联油酸聚乙二醇酯; 以L-天冬氨酸为原料,缩聚生成聚琥珀酰亚胺,以一定比例带有氨基的化合物(聚乙二醇、苄胺和半胱氨酸)对聚琥珀酰亚胺进行开环,形成两亲性接枝聚合物。并在制备胶束过程中,对巯基氧化,通过二硫键得到核交联聚合物。 通过透析法制备了上述各聚合物胶束及其核交联胶束,考察了胶束粒径大小及分布,发现胶束核交联后粒径明显减小;考察了胶束的抗稀释能力,核交联胶束具有良好的稳定性。 通过透析法制备了各聚合物纳米载药胶束,考察了其载药能力和体外释放行为。核交联胶束由于内核变小,载药量和载药率要低于未交联胶束。其中聚乙二醇-b-聚己内酯(5/8)载药能力最高。通过建立数学模型对释放动力学进行研究,证实药物的释放主要受药物扩散控制。


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