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用于白光LED的YAG荧光材料的物相和价态及其光学性质

王鹏  
【摘要】:稀土离子活化的钇铝石榴石(YAG)基质商业荧光粉封装大功率白光LED器件的热稳定性能不佳,YAG粉体封装白光LED需要环氧树脂或者硅胶,由于有机物在芯片温度较高的时候发生化学反应,导致有机物变性,因此缩短了器件的寿命,同时降低了器件的流明效率。甚至由于散热性能较差,会引起YAG:Ce荧光粉的热猝灭现象。制备YAG:Ce粉体需要通入还原性气氛得到Ce~(3+)离子,也需要获得YAG纯相。为了解决上述问题,在空气气氛中合成了Si-O键诱导Ce离子价态变化的纯基质相YAG:Ce远程荧光陶瓷。本文获得的主要成果包括以下四个方面: 1.观察到在空气中制备的YAG:Ce粉体具有Ce~(4+)→Ce~(3+)自还原现象,添加一定数量范围的SiO_2增强了这一过程。当SiO_2的掺杂质量比为7%时,蓝光激发下YAG陶瓷的发射峰位于534 nm处,属于稀土Ce~(3+)离子的4f→5d跃迁,与商业YAG:Ce粉体的发光性能相似。用X射线衍射分析(XRD)监测,此时形成了纯相YAG陶瓷。 2.分析表明,发光中心Ce~(3+)离子的浓度与SiO_2所扮演的电荷补偿的角色密切相关。在相同烧结条件下,添加质量比为7%的SiO_2提高了稀土Ce~(3+)离子的浓度,发光强度比没有掺杂SiO_2的有明显的提高。 3.结构分析表明,SiO_2的添加导致了钇铝石榴石发射波长的蓝移。晶体结构的改变改变了晶体场环境,使处于最外层的5d能级与4f能级的差距增大。添加LiF调整了基质中发光中心的晶体场环境,导致5d能级与4f能级的距离减小,主波长发生了红移,一定程度上降低了色温和提高了显色性。 4.采用添加SiO_2烧结的YAG:Ce陶瓷发光体制作了LED远程荧光发光器件原型。YAG:Ce陶瓷晶粒平均尺寸约2μm,宽谱吸收带为410到510 nm,激发峰位于468 nm,发射峰在534 nm。 上述研究结果对认识Ce稀土离子的价态稳定性规律、探索YAG基质的纯相控制的新方法方面具有参考价值,在远程荧光体半导体发光器件方面具有潜在应用价值。


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