硫族半导体纳米晶材料的制备及发光性能研究

【摘要】：硫族半导体纳米材料如PbS，PbSe，ZnS，CdS等由于具有良好的光学，电学和磁学特性，因而在通讯，军事，显示器件，生物医学等应用领域中体现出重要的应用价值。就其发光性能而言，目前，硫族半导体纳米材料普遍存在荧光发射强度低、发光性能稳定性差、表面缺陷态难消除等问题，难以应用于各种光电器件之中。因此，目前迫切需求探索和选择合理的纳米晶合成方案与技术路线来解决上述问题。本论文采用水相合成法、超声辅助水相合成法、LSS法等手段合成了PbSe、PbS以及MnS/ZnS量子点材料，对于不同合成方法中纳米晶的生长过程及发光特性进行了分析。并进一步将核壳包覆的MnS/ZnS量子点材料应用于电致发光器件中。我们的研究工作主要包括以下三个方面： (1)采用LSS法制备一系列不同S/Pb比的PbS量子点材料，通过XRD和TEM的测试结果，探讨了前驱物比例变化对PbS量子点的粒径以及红外发光光谱的影响，并通过调节前驱物比例实现了红外区域的光谱调控。通过分析吸收光谱和光致发光谱的变化以及溶液中纳米晶颗粒尺度随反应时间的变化，探讨了溶液中纳米晶生长过程所遵循的生长机制，分析了前驱物比例变化对纳米晶生长过程的影响。借助PL光谱和吸收光谱测试，研究了无机壳层SiO_2和有机配体巯基乙酸引入对PbS量子点材料在可见区域荧光发射的影响。 (2)基于形核掺杂思路，改进LSS法的制备工艺，合成了MnS/ZnS核壳结构量子点，PL光谱测试结果验证了Mn~2+离子通过扩散过程进入到ZnS晶格中。在ITO玻璃上形成了MnS/ZnS量子点层，蒸镀Al电极制备获得了单层量子点电致发光器件。基于光致发光谱及电致发光光谱的测试结果分析了单层MnS/ZnS核壳结构量子点发光器件的发光机制。 (3)采用了水相合成法制备了粒度在5.7nm的PbSe量子点，借助PL谱测试的结果，分析了所制备PbSe样品在红外区域荧光发射强度较为微弱的原因。改进反应方案，利用超声空化现象产生的空化气泡爆炸时释放出的巨大能量，分别在硫化钠以及亚硫硒酸钠的水溶液中制备合成了PbS和PbSe纳米晶，借助PL谱及吸收光谱的测试结果发现所制备纳米晶在红外区域均展现出了良好的带隙荧光发射特性，并分析了S源浓度对PbS纳米晶尺度的影响。