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基于线性和星形聚甲基丙烯酸甘油酯的层层自组装及其对阿霉素的控制释放

孙艳芳  
【摘要】:药物在人体内的合理分布是药物的安全性和有效性的重要影响因素,合适的药物包封材料的选择对于药物控制释放至关重要。近年来,基于静电、氢键、配位等作用的层层自组(LBL)装技术被广泛应用于药物载体方面。聚电解质层层自组装制备的微胶囊能实现对药物的可控释放,具有环境响应性的官能团修饰的星形高分子具有内空腔,分子量可控等特性,应用于层层自组装技术制备的微胶囊表现出独特的性能,是一类具有良好发展前景的药物载体。 用原子转移自由基聚合方法(ATRP)合成了分子量相近的直链型和五臂聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA),用乙二胺和丁二胺对环氧环进行开环得到水溶性的乙二胺修饰的五臂PGMA(S5-E),丁二胺修饰的PGMA(S5-B)和丁二胺修饰的线性PGMA(L-B),使用核磁共振光谱(~1H NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)等对聚合物进行了表征。 以二氧化硅球为核,氨基修饰的聚甲基丙烯酸缩水甘油酯为聚阳离子,聚丙烯酸(PAA)为阴离子,LBL制备纳米粒子,经过HF腐蚀SiO2得到的空心微胶囊,根据聚电解质的pKa调节pH改变微胶囊的渗透性,实现对药物的包封和释放。实验表明:具有相同主链结构不同修饰基团的S5-E和S5-B,当二胺的烷基链较长的微胶囊内药物释放慢;而对于相同修饰基团的S5-B和L-B,星形结构阻碍药物释放。相比而言,星形高分子具有更高的载药量。同时,相比中性pH,三者都能在酸性条件快速释放,具有一定的靶向释放功能。 用SEM和TEM表征LBL过程。DLS对电势粒径变化的表征表明层层之间存在相互作用。XRD表明药物可与微胶囊结合,EDS和TG证明腐蚀成功。此外对微胶囊进行细胞毒性试验发现,微胶囊毒性很小。CLSM观察微胶囊能成功进入细胞并释放药物。 为提高载药粒子的结构稳定性和简化制备过程,以羧基修饰的介孔硅球和中空硅球为载体,前载药方法通过静电作用吸附药物进入孔道和内腔,层层自组装方法包覆S5-E、S5-B、L-B/PAA,通过pH调控实现对药物的靶向释放。为提高载药量和包封率,对中空硅球作载体,S5-E/PAA包覆的纳米粒子进行研究。 以抗癌药物阿霉素为模型,通过LBL技术对上述两种载药粒子,三种聚阳离子的包封释放性能研究,发现三种高分子都能在pH刺激下实现对药物的靶向释放。相比而言,微胶囊具有高的载药量和包封率,而羧基修饰的MSN和HMSN具有很好的稳定性和靶向释放性能。


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