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PI-MCM-22分子筛的放大工艺优化及催化剂成型过程研究

谷乐  
【摘要】:MCM-22分子筛拥有独特的超笼结构,使其在工业催化领域具有高选择性,不易失活,寿命长等独特的优势,在苯和乙烯、丙烯烷基化反应生产烷基苯等工艺中有大量应用。目前,工业中合成纯相的MCM-22分子筛所使用的模板剂为剧毒的六亚甲基亚胺(HMI),为改善这一缺点,科研人员做出了许多尝试,如采用离子液体模板剂,环己胺与HMI混合模板剂等,虽取得一定成果,但未有工业化报道。课题组前期已探索了哌啶(PI)为模板剂合成PI-MCM-22分子筛的工艺条件并取得一定进展,本研究是在课题组前期研究的基础上,将PI-MCM-22合成工艺进行放大,优化了放大反应釜的合成条件;然后以放大反应釜合成的MCM-22分子筛为原料,采用挤出成型法,制备条状MCM-22催化剂,考察了成型工艺对成型后催化剂性能的影响;对比了氢型MCM-22分子筛和铵型MCM-22为成型原料时,其催化剂性质的差别,得到了优化的催化剂成型条件;最后对制备的条状MCM-22催化剂进行了长周期的反应评价。放大反应釜合成研究结果表明,与100 m L的小反应釜相比,1000 m L和2000m L的放大反应釜合成MCM-22分子筛时,其传质、传热均有一定程度的差别;采用动态晶化法和静态晶化法均能得到纯的MCM-22分子筛,其中,采用动态晶化法时,其搅拌转数小于100 r/min时效果较好;放大反应釜中,晶化温度和晶化时间仍是较为重要的合成条件,本研究条件下较优的晶化条件为150℃晶化3天,时间过短晶化不完全,时间过长则会出现晶型转变的现象;放大反应釜中的搅拌桨形式对分子筛的晶化影响不大,搅拌的目的主要为了使晶化母液传热和传质均匀。催化剂成型条件研究结果表明,不同种类的粘合剂对成型后催化剂活性没有太大的影响;粘合剂的加入量对催化剂性质有一定的影响,粘合剂加入量少,催化剂活性较高但机械强度较低,粘合剂加入量大,催化剂活性较低但机械强度高,适宜的粘合剂使用量为,分子筛原粉/粘合剂质量比约7:3;胶溶剂的种类对催化剂性质有一定的影响,草酸和乙酸能够在一定程度上调节孔结构和酸性,提高乙烯的转化率,但其胶溶作用较差,以硝酸为胶溶剂制得的催化剂机械强度较好,但乙烯转化率稍低;硝酸的加入量对催化剂酸性有一定的影响,硝酸加入量增加会提高催化剂的酸量,但酸量增加亦会在一定程度上破坏催化剂的结构;H型MCM-22和铵型MCM-22为原料制备催化剂的对比结果表明,铵型MCM-22为原料制得的催化剂,其孔结构和酸性均发生了一定的改变,其更适用于苯与乙烯的烷基化反应,具有更好的催化活性。本研究制得的MCM-22催化剂用于苯与乙烯烷基化反应,其单程乙烯转化率接近90%,乙苯选择性可达80%以上,经比较,与工业用进口催化剂的催化性能基本一致;最后,对成型后的条状催化剂进行了三段反应器串联的长周期评价,反应经348 h后,其转化率和选择性未见明显降低,说明本研究制备的MCM-22分子筛的各项指标基本达到工业应用要求,进一步推进其工业化应用进程。


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