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基于钛酸镧及其氧氮化物光催化剂的研究

齐峰  
【摘要】:采用光催化技术降解水中污染物的方法,已经受到了科学家们的广泛关注,对各种各样的光催化剂材料的研究探索也一直在持续进行中,在近些年来,钙钛矿结构材料以其优异的性能而尤其受到大家的关注,本论文的研究工作放在了对这种结构材料钛酸镧及其氧氮化物的探索上,主要开展了以下几项工作:(1)钛酸镧(La_2Ti_2O_7)纳米带光催化移除水中甲基橙的研究。以二氧化钛纳米带为模版,通过水热法合成了纳米带状的钛酸镧(La_2Ti_2O_7),作为对比,利用水热法合成纳米片状的钛酸镧,并通过降解甲基橙溶液,来测试比较二者的光催化性能。测试结果表明,具有一维形貌的钛酸镧纳米带材料的催化性能要好于片状结构的钛酸镧,这种结果主要归功于纳米带La_2Ti_2O_7具有更小的带隙值,自身一维结构的优势,以及更好的分散性等方面。另外在循环测试上,这种纳米带状钛酸镧的测试结果也比较令人满意。(2)三种球状钛酸镧(LaTiO_3)材料光催化移除水中甲基橙的研究。采用乙二醇辅助的溶剂热法,合成了三种自组装球状形貌的钛酸镧(LaTiO_3),并通过降解甲基橙溶液,来测试比较它们的光催化性能。实验结果表明,纳米条自组装微米球形貌钛酸镧光催化性质最好,这种结果主要是由于纳米条自组装的样品具有更小的带隙值,更合适的孔隙度,样品自身结构更益于光的利用以及更少的团聚等原因。加入捕获剂后,我们了解催化剂中起主要作用的活性物质是空穴和超氧自由基,在循环测试上,这种催化剂在经历几次使用后仍能保持活性。最后分析了这几种形貌样品的形成过程,乙二醇在其中起到了极为重要的作用,通过调节乙二醇与水的比例,能够控制得到不同形貌的样品。(3)不同形貌的可见光催化剂LaTiO_2N的合成。这一部分主要采用传统的两步法,利用不同形貌的钛酸镧,在氨气气氛下发生高温反应,完成氮原子对前驱体氧化物中氧原子的部分替换。其中所用的前驱体,即为论文前两章中所合成的不同形貌的钛酸镧以及块体形貌的钛酸镧。在合成过程中我们发现,不同形貌成分的前驱体对氨化反应时反应条件的要求会有不同。


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