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聚(乙烯基芳烃)三维有序大孔材料的合成及其功能化研究

李海青  
【摘要】:为了合成既具有良好的耐高温、耐溶剂性能,又易于表面功能化改性的三维有序大孔聚合物材料, 本研究首先应用Stober-Fink-Hohn方法,并借鉴种子乳液聚合方法,通过自然沉降方式,合成了平均粒 径在110nm-1100nm范围内可控的SiO2胶体晶模板。 应用平均粒径为548、 340、 214和114nm的SiO2模板以及β-二酮钛类非茂金属催化剂- (dbm)2Ti(OPh)2/MAO催化体系,选择苯乙烯、p-甲基苯乙烯为前驱物单体,合成了具有不同平均孔径 的以问规聚苯乙烯(sPS)、间规聚p-甲基苯乙烯(sPPMS)以及苯乙烯与对甲基苯乙烯的间规共聚物为 骨架的3DOM聚合物材料。这些孔材料孔径分布高度均一有序,且孔径在模板去除后会发生收缩,收 缩率随所应用模板的粒径的减小而相应增大。另外,通过研究聚合产物(聚合物/SiO2复合物和3DOM 材料)的物理化学性能,并对比自由空间内得到的间规产物的相应性能,探索乙烯基芳烃单体在规则的 二氧化硅胶体晶模板的孔隙中的聚合规律。研究结果表明,在模板受限空间内进行的受限配位聚合对聚 合产物的熔点、结晶度、晶型、微观构象以及分子量和分子量分布都具有不同程度的影响。这种影响与 聚合物的种类和所应用的模板的平均粒径等因素有关。该研究结果他人未见文献报道。 另外,在顺序负载了甲基铝氧烷(MAO)和茂金属催化剂的SiO2胶体晶模板的孔隙中,引发乙烯 单体气相聚合,合成了3DOM聚乙烯材料。该材料较之自由空间聚合产物,具有较高的重均分子量和 相对很宽的分子量分布。且该材料区别于其它样品,聚合物/SiO2复合物的熔点低于3DOM材料和自由 空间内聚合得到的聚乙烯。该结果未见他人相关报道。 在本研究中,还在3DOM sPS材料表面引入了很容易进一步功能化的氯甲基基团,以期在这种表 面改性了的3DOM材料表面通过多种多样的化学反应引入多种功能性基团。另外,实验表明该功能化 反应主要为对位单取代反应,且这种功能化反应主要发生在孔材料表面非晶区。


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