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负载液相催化剂制备及其气相催化合成碳酸二甲酯的研究

王晓鹏  
【摘要】: 负载液相催化剂(SLPC)兼具均相催化剂和非均相催化剂的优点。为此,本文针对甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应,进行了负载液相催化剂制备、表征及反应性能的研究,并优化了反应条件。 在固定床反应器上考察了液膜相溶剂种类和负载量、活性组分负载量、浸渍方式及载体等对SLPC催化合成碳酸二甲酯反应性能的影响。结果表明:由CuCl_2, PdCl_2及KOAc构成的活性组分具有催化活性;以二甘醇作为液膜相溶剂的SLPC上碳酸二甲酯的空时收率高于以四甘醇作为液膜相溶剂的SLPC,当二甘醇的负载量为37.1%时,碳酸二甲酯的空时收率可达1040g/L-cat·h。在活性炭、SiO_2、γ-Al_2O_3等载体中,只有活性炭载体具有催化活性,且不同种类活性炭载体的催化活性有较大差别。 采用BET、XRD、XPS及SEM等表征方法对SLPC的表面性质和结构进行了研究。二甘醇溶剂相的存在使活性组分的分布更为均匀,从而提高了催化合成碳酸二甲酯的活性。活性炭表面存在的含氧官能团促使Cu2+还原,进而使之具有催化活性。SLPC的比表面较载体大幅度下降而初期活性大幅度提高,这一现象也说明了液膜相的存在。催化剂活性随运转时间下降的原因是液膜相溶剂的流失。 考察了操作条件对催化剂反应性能的影响,适宜的反应条件为:压力0.3MPa、反应温度160℃、原料气空速7168 h~(-1)、进料组成MeOH/CO/O_2=3.6/2.3/1。比较了负载液相催化剂与固相催化剂的催化性能,负载液相催化剂的活性要明显高于固相催化剂。经XRD表征,固相催化剂上出现的KCl晶相在负载液相催化剂上消失。


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