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赖氨酸钾水溶液捕集电厂烟气中CO_2的应用基础研究

赵月  
【摘要】:二氧化碳捕集、利用和封存是全球应对气候变化、推进燃煤电厂大规模碳减排的关键技术之一。化学吸收法是目前最成熟可用的碳捕集技术,其捕集成本高仍然是推广应用的主要障碍。与传统醇胺吸收剂相比,氨基酸盐不仅具有较快的吸收速率,而且在挥发性、毒性、耐降解能力等方面有一定的优势,是近年来新型吸收剂研究的热点之一。其中,碱性氨基酸盐,特别是赖氨酸钾水溶液,在吸收CO_2动力学方面已展现了良好的特性。但是在燃煤电厂烟气条件下,赖氨酸钾水溶液捕集CO_2过程的吸收剂性能、热力学平衡以及再生特性等方面仍鲜有报道,开展这些研究对吸收剂的性能评价和工艺模拟等能够提供重要的数据支持,具有较高的实用价值。本论文模拟燃煤电厂烟气条件,在吸收-解吸装置中对比研究了赖氨酸钾(LysK)与传统乙醇胺(MEA)的水溶液捕集CO_2的速率、循环容量、反应热等性能,定性分析了吸收剂在高温强化条件下的稳定性;利用静态气液平衡装置测定了LysK水溶液在不同温度条件下CO_2溶解度,并采用热力学经验模型进行拟合;同时为了降低再生能耗,探索了固体酸的加入对赖氨酸钾吸收剂再生温度和再生效果的影响。吸收剂捕集CO_2性能测试表明:2.5M LysK与5.0M MEA在313K下有着相当的吸收速率和吸收容量,分别约为5.0×10~(-4)mol/(L·s)和2.5 mol/kg;LysK水溶液的解吸速率随温度变化较大;采用LysK水溶液八次吸收(313K)-解吸(379K)循环实验及~(13)C NMR分析证实其吸收性能稳定,平均循环负载量约为1.36mol/kg,稍高于MEA水溶液工业应用条件下的循环负载量(约1.10mol/kg);真实热流反应量热仪数据表明CO_2的吸收热在Lys K水溶液负载高于0.8mol/mol后迅速降低,与反应产物有关;强化条件下稳定性实验表明,LysK水溶液在423K、氮气氛围中放置15天未发生降解,但在高氧条件下溶液总碱度降低了约12%,发生了明显降解;LysK水溶液的CO_2负载量大小在高温氮气氛围下对降解速率影响不大。论文测定了CO_2-LysK-H_2O体系在吸收和解吸温度范围(即298-393K)内气液平衡数据。研究发现,CO_2溶解度随着温度、LysK浓度的升高而降低,其随气相CO_2分压升高而增大;实验数据采用半经验模型和Kent-Eisenberg热力学经验模型进行拟合回归参数,其中半经验模型即平衡分压与CO_2负载和温度的关系,预测平均绝对偏差在20%以内;考虑到溶液的非理想型,在改进Kent-Eisenberg热力学经验模型中表观平衡常数是温度、CO_2负载以及溶液浓度的函数,通过Matlab程序优化回归参数,模型预测平均绝对偏差在10%以内。固体酸辅助吸收剂再生探索表明,固体酸加入可提高解吸率或降低再生温度,可以降低再生能耗。在考察的六种固体酸中,相同温度下随着加入固体酸的量逐渐增加,解吸出CO_2量越多,Br?nsted固体酸辅助效果明显。其中,Dowex MAC-3固体酸树脂加入量占溶液量的三分之一时,在363K解吸率由28%提高至60%以上。LysK与MEA吸收剂相比,不仅具有相当的吸收速率以及吸收容量,而且具有较高的循环负载量、耐热和耐氧化能力,在捕集CO_2方面具有良好的应用前景。但是要付诸实践,仍需在新型再生技术、能耗定量评价、热力学模型等方面进一步深入研究。


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