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纳米TiO_2光催化降解苯胺废水研究

鞠贵仁  
【摘要】: 随着我国经济发展和社会进步,水污染问题日益突出,已成为社会关注的重要环境问题。纳米TiO2光催化技术以其成本低、反应条件温和、降解效果好等优点成为有效的较有潜力的污染治理方法。目前国内外在以纯TiO2为催化剂降解污水方面开展的研究工作较多。本文以苯胺废水为模型污染物,分别考察了金属非金属离子共掺杂、稀土元素掺杂以及杂多酸负载TiO2光催化治理废水的情况。 利用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2以及掺杂Fe3+、Fe3+/F?、Nb5+/F?的TiO2粉体光催化剂,通过红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、分光光度计、电子能谱(EDS)等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂光催化降解苯胺废水的主要影响因素。红外图谱分析可知,当掺杂Fe的量为0.05%时,TiO2特征峰2 366.66 cm?1和472.56 cm?1附近均出现相似的特征峰,但强度有所增大,同时472.56 cm?1处的峰向右移动,这是Fe-O键与Ti-O伸缩振动共同作用及掺杂后纳米粉体的粒径变大引起的。从红外图谱上可以看出Fe3+离子对TiO2晶型起到一定作用,已经与TiO2复合在一起。XRD分析得知,TiO2催化剂平均粒径约为12.57 nm,Fe3+/F?掺杂后粒径增大,平均粒径为13.16 nm,催化剂的结构仍为锐钛矿晶型,但光催化活性提高。三种不同掺杂TiO2催化剂的最佳掺杂量分别为0.05%、0.05%/2%、0.1%/1%,经过2 h紫外光照射反应,苯胺废水降解率分别为97.64%、98.20%、98.32%左右。 制备了稀土离子(Ce3+、Nd3+、Pr3+)掺杂的TiO2纳米晶。利用FT-IR、XRD手段对催化剂进行了表征。研究结果表明:稀土离子掺杂可以明显提高TiO2的光催化活性,对于掺杂稀土离子的种类、浓度不同,其提高TiO2光催化活性的效果也不同。钕的最佳掺杂浓度为0.1%,降解率可达到98.47%;铈的最佳掺杂浓度为0.5%降解率可达到99.20%。另外,稀土元素与非金属元素共掺杂也可在一定程度上提高二氧化钛的光催化活性。钕0.05%与氟2%共掺杂效果比纯二氧化钛有所提高,降解率可达99.08%;铈1%与氟2%共掺杂降解率为96.14%。 以二氧化钛为载体,利用浸渍法制备了固载多金属氧酸盐光催化剂。考察了浸渍时间、烧结温度、载体用量和浸渍浓度对以二氧化钛为载体的固载光催化剂催化活性的影响,利用红外光谱对所制备的固载光催化剂进行表征。以磷钨酸水溶液浸渍TiO2粉末,浸渍时间为28 h、浸渍液浓度为0.04 mol/L、烘干温度为85℃、马弗炉烧结温度为400℃、烧结时间为2 h、二氧化钛固载量为0.5 g,制得的催化剂光降解活性最高。与纯的TiO2光催化剂相比,光催化剂磷钨酸/TiO2固载型的催化活性有了很大的提高,可见光下对苯胺的降解率从34.2%提高到60.3%。以磷钼酸水溶液浸渍TiO2粉末,浸渍时间为26 h、浸渍液浓度为0.04 mol/L、烘干温度为85℃、马弗炉烧结温度为450℃、烧结时间为2 h、二氧化钛固载量为0.6 g,制得的催化剂光降解活性最高。与纯的TiO2光催化剂相比,光催化剂磷钼酸/TiO2固载型的催化活性有了很大的提高,可见光下对苯胺的降解率从34.2%提高到74.5%。结果表明,将磷钨酸和磷钼酸固载到二氧化钛表面,得到了催化活性较纯二氧化钛更强的复合光催化剂,其对苯胺的降解率比之纯二氧化钛分别提高了26.1%和40.3%。


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