负载型铁氧化物催化臭氧化难降解有机物的研究

【摘要】：多相催化臭氧化具有对有机污染物氧化彻底、稳定性好、催化剂可再生重复使用等优点,近年来成为环境领域的研究热点。但是目前对于催化剂的结构形态与其活性之间关系的研究不够深入,多相催化臭氧化过程中溴酸根的生成情况还缺乏系统而深入的研究,并且多相催化臭氧化技术应用于实际水处理工艺的关键是高效的催化材料。本论文从以上几个方面出发,以介孔氧化锆为载体,通过等体积浸渍法制备了负载型的铁氧化物。通过XRD、UV-vis、FTIR等表征技术,研究组成和结构对材料性能的影响,考察了催化臭氧化过程中臭氧分解、TOC(总有机碳)去除及溴酸盐的生成情况。研究内容和研究结果如下: (1)介孔ZrO_2具有丰富的表面羟基和大的比表面积,在负载铁氧化物后其结构、比表面积和孔径基本没有改变,表明FeO_X/ZrO_2样品中活性组分得到了很好的分散。FeO_X/ZrO_2具有大的比表面积、多孔结构、丰富的表面羟基和较强的电子转移能力,其应该具有很好的催化活性。 (2)FeO_X/ZrO_2可以有效促进水中臭氧的分解,产生活性更高的羟基自由基,从而对水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)具有更强的矿化能力,对高浓度2, 4-D废水,反应40分钟就可以去除90%左右的TOC。当处理含溴废水时,由于催化臭氧化过程的氧化能力更强,比单独臭氧化过程生成了更多的溴酸根,通过控制臭氧接触时间和降低pH值可以有效抑制溴酸盐的生成。 (3)FeO_X/ZrO_2对布洛芬和氯贝酸原始物的去除没有活性,但大大提高了对TOC的去除效率,对布洛芬、氯贝酸TOC的去除率分别提高了51和33%。催化臭氧化比单独臭氧化过程生成了更多的溴酸根,最佳反应时间应控制在10分钟,。