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锰基氧化物催化臭氧化水中有机污染物的研究

朱琳  
【摘要】:有毒有机物对水体的污染越来越受到人们的重视,而多相催化臭氧化技术由于能够在常温常压下将这些有机物氧化,反应速率较快较彻底而倍受研究者们的青睐。该技术使用的催化剂为固态,操作简单,利于分离回收,不会对环境造成二次污染。本文较为系统地研究了以MnO2/CeO2,Mn-Co-Fe和Fe-Mn为代表的几种纳米复合氧化物的制备,运用XRD, TEM, XPS, FTIR和N2-吸脱附等技术对材料进行了表征,还研究了它们对水中有机污染物的催化臭氧化性能。本文主要分以下三方面介绍: (1)介孔氧化铈负载氧化锰的制备及其催化臭氧化性能 本章采用回流的方法制备了介孔二氧化铈纳米粒子,然后通过控制二氧化铈表面对磺基水杨酸的吸附,使氧化锰完全负载到二氧化铈孔道内,进而合成MnO2/CeO2纳米材料。通过半间歇实验对该材料催化臭氧化降解磺基水杨酸的性能进行了探究,并考察了反应条件对催化活性的影响。结果表明,该材料可以有效显著提高臭氧的利用效率,对不同pH的磺基水杨酸溶液都可以完全矿化,而具有很好的循环使用稳定性。该催化剂可以作为臭氧和有机物分子反应的纳米反应器,孔内负载的二氧化锰促进了臭氧分解和有机小分子的吸附,从而提高了污染物的矿化率并抑制了锰离子的溶出。 (2)介孔复合金属氧化物的制备及其催化臭氧化性能 本章采用氧化共沉淀法通过改变反应前驱体的比例和浓度制备了几种具有不同组分、结构和表面性质介孔复合金属氧化物,以对硝基苯酚为目标污染物研究了其催化臭氧化性能并探讨了其催化机理。结果表明电负性表面有利于臭氧分子的吸附分解,却抑制了有机中间产物的吸附,Mn-Co-Fe复合氧化物对臭氧和有机物均有较好的吸附性能,从而表现出最好的催化性能。污染物的矿化过程遵循表面反应机理,首先臭氧与电负性表面反应分解生成活性自由基,然后将吸附在催化剂表面的有机中间产物氧化去除。 (3)O3/H2O2/Fe-Mn催化降解五氯酚钠的研究 本章同样采用氧化沉淀法制备了铁锰复合氧化物,研究了在H2O2存在条件下该材料的催化臭氧化降解五氯酚钠的性能。结果表明,H2O2的加入可以有效提高五氯酚的矿化率,在催化剂投加量0.2g/L,pH7.5,H2O2浓度1mM时可以将五氯酚钠完全去除。之后还对其机理进行了探究,结果表明,H2O2的存在可以激发O3分解产生更多的活性物种(羟基自由基),从而促进了五氯酚钠完全矿化分解。


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