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含氮硅取代基的胺基金属化合物合成、结构及催化研究

童红波  
【摘要】:本论文立足于合成一系列新型含氮硅取代基的亚胺配体而展开的,主要内容包括:新型硅桥联脒基亚胺基配合物(silyl-linked amidinate-amidine)的合成机理和方法的研究,并对其相应锆金属配合物的合成进行了研究;合成了二甲氨基硅基修饰的芳香胺金属有机配合物,并对其相关反应进行了研究,对所得化合物的结构进行了各种表征;合成了一系列1-氮杂烯丙基和1,3-二氮杂烯丙基金属有机配合物,文中对所得化合物的结构进行了表征;其次,经有机铝化合物(MAO)活化后,这两个锆金属化合物都表现出很好的乙烯聚合性能。具体表述如下: 第一章:导论阐述两胺基金属有机化合物进行了定义和分类,并重点介绍了具有离域π键的p-二亚胺基金属有机配体体系。 第二章:分别阐述两类新型桥联双脒基阳离子配体的合成方法,并对其合成机理和方法进行了研究和探讨。重点介绍了新型硅桥联脒基亚胺基配合物(silyl-linked amidinate-amidine)的合成机理和方法的研究其相应的锆金属化合物4,通过NMR、元素分析和X-ray等对其结构进行了表征,在MAO的作用下,表现出较高的催化乙烯聚合活性(3.65×106g/mol (Zr)-1·h-1)所得的聚合物的分子量分布比较宽,分子量在227~6580 kg/mol之间。 第三章:合成了一类含氮硅取代基的氮杂烯丙基(1-azaallyl)金属有机配合物配体,以及其锆和铪的金属化合物4d-4h,通过NMR、元素分析和X-ray等对其结构进行了表征。在MAO的作用下,所得锆的金属化合物4f表现出高的催化乙烯聚合活性(1.73×106g/mol(Zr)-1·h-1),所得的聚合物分子量在220~1670 kg/mol之间,分子量分布较宽。 第四章:合成了一系列1,3-二氮杂烯丙基锂盐及过渡金属化合物,通过NMR、元素分析和X-ray等对其结构进行了表征。 第五章:合成了一系列含氮硅取代基的芳香金属配体及其相应的金属锌,镉等配合物,对于它的结构进行了讨论,并研究了此配体与氯化镍(或者氯化亚铜)相互作用发生的还原偶联反应。


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