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聚合物薄膜中单分子电子转移动力学特性研究

陈瑞云  
【摘要】:经过二十多年的发展,单分子光谱已经成为研究物理、化学、材料科学、生物和生命科学中的微观现象和物质构型构象变化的重要工具。单分子是一个单量子体系,其尺度在nm量级;单分子的光学探测消除了系综效应,可以观测通常被淹没在系综平均信息中的微观波动和动力学信息。基于单分子的特点,单分子光学探测在几个重要领域的应用引起了人们广泛兴趣:一是以单分子作为纳米环境的探针,探测它们所处的环境中局部区域的结构和动力学信息。这些信息对研究复杂的聚合物材料的不均匀特性或生物和生命科学当中的动力学和构象变化具有重要意义。二是以单分子作为一个单量子体系,制备基于单分子的量子态,并实现单分子量子态的有效操控。同时,单分子发出的光子为单个光子,如何有效制备单分子单光子源也成为量子信息中的研究热点。三是基于单分子的有机光电器件和分子器件。有机染料分子和聚合物材料已经广泛应用于分子器件和有机光电器件中,染料荧光单分子和聚合物中电子转移特性的研究和有效操控为制备基于单分子的分子量子器件与有机光电器件奠定理论基础与技术储备。本文主要工作是分别在室温下和低温下研究了聚合物中单分子动力学特性和电子转移特性,以及室温下电场操控单分子电子转移动力学和聚合物极化动力学。基于共焦成像系统测量了单分子取向动力学,并基于单分子取向研究了聚合物表面的动力学特性;基于宽场荧光显微镜实现了单分子散焦成像,并利用散焦成像探测了聚合物中的不均匀性;研究了聚合物中单分子的静态电子转移特性和电场操控电子转移特性,并利用单分子电子转移导致的单分子荧光变化探测了聚合物在电场作用下的极化特性;最后,基于激光扫描共焦荧光显微系统和低温恒温系统,实现了低温下单分子的成像和单分子光物理特性探测,通过测量不同温度下单分子的荧光寿命,研究了聚合物中单分子电子转移动力学与温度的依赖关系。本论文工作的创新点:1.理论计算了具有不同折射率的基片表面垂直取向单分子的辐射特性,发现单分子大部分辐射功率进入到折射率较大的介质一侧。利用Tube lens将共焦荧光显微镜的信号背景比提高到24。基于共焦荧光显微成像测量了PMMA聚合物表面再取向动力学,发现聚合物表面的单分子存在3种再取向模式,体现了聚合物的不均匀特性。2.基于宽场荧光显微镜实现单分子散焦光学成像,利用单分子散焦成像光斑与单分子取向对应关系,实现了单分子取向跟踪。并利用单分子取向特性测量了PMA聚合物薄膜中时间尺度不均匀性和空间尺度不均匀性。3.利用0.75 MVcm-1电场操控PMMA聚合物薄膜中SR分子的荧光强度。通过测量SR分子的荧光调制特性,发现了SR分子与周围基质存在电子转移。利用电子转移引起的单分子荧光变化,发现聚合物在电场作用下的电子极化和取向极化效应。4.实现了低温下单分子荧光成像,通过测量单分子的荧光寿命,研究了单分子在聚合物中的电子转移特性随温度的变化。发现在T1OK时,单分子与周围介质之间的电子转移被禁锢,平均荧光寿命为3.03 ns。


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