收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

钛硅分子筛催化丁二酮氨肟化反应研究

王永福  
【摘要】:丁二酮肟作为一种重要的化学原料在实际生产和科学研究中有重要的用途。丁二酮肟不仅可作为螯合剂来测定与分析金属离子,还可以作为氧化还原指示剂和色谱分析试剂。工业上合成丁二酮肟的方法主要采用丁酮-羟胺法,即是以亚硝酸钠、乙醇、丁酮、盐酸和羟胺单磺酸钠为原料合成的。首先亚硝酸钠与乙醇在硫酸存在的情况下发生反应生成亚硝酸乙酯。然后亚硝酸乙酯和丁酮发生化学反应生成中间产物丁二酮单肟,反应过程中以盐酸作为催化剂。最后,羟胺单磺酸钠与丁二酮单肟在加热的条件下发生反应生成丁二酮肟。然而,工业上丁二酮肟的合成方法存在产物分离困难、原料易腐蚀和原料易爆等缺点,还会污染环境。因此,有必要研究新的方法来实现丁二酮肟的绿色、高效合成。自从钛硅分子筛合成以来,由于钛硅分子筛/H_2O_2体系对多种有机化合物(酮类和酚类)具有选择性氧化,所以在催化环己酮的氨肟化反应、苯酚的羟基化反应和烯烃的环氧化等反应中表现出良好的催化性能,并实现了工业化应用。钛硅分子筛在环己酮氨肟化反应中的成功应用为一步合成丁二酮肟提供了理论和实践支撑。但是,关于钛硅分子筛催化丁二酮氨肟化反应的研究还没有相关的文献报道。本论文主要以H_2O_2作为氧化剂,以钛硅分子筛(TS-1、Ti-MWW和Ti-MOR)为催化剂,探究了钛硅分子筛催化丁二酮氨肟化反应过程中的反应条件对合成丁二酮肟的影响,通过改变反应过程中反应底物与催化剂的用量、反应时间、反应温度等反应条件,从而获得最优的反应条件。采用XRD、氮物理吸附、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)及表面接触角等对催化剂TS-1、Ti-MWW、Ti-MOR的织构、结构性质进行了表征。本论文的主要结论有:(1)钛硅分子筛催化丁二酮氨肟化反应过程中的反应温度优选30℃,最佳的反应时间为2.0h,催化剂的用量优选2.0g。丁二酮氨肟化反应过程中溶剂优选乙醇;(2)反应过程中过氧化氢的进料方式为连续进料,反应底物丁二酮、NH_3、H_2O_2的最佳物质的量比为丁二酮:NH_3:H_2O_2=1:3:2;(3)催化剂TS-1的催化活性和表面疏水性能优于Ti-MOR和Ti-MWW。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 季崑云;5-Br-PADAP光度法测定尿中微量镍[J];中华劳动卫生职业病杂志;1988年01期
2 周元海;赵克勤;;酒石酸钾钠—乙二胺四乙酸二钠作掩蔽剂丁二酮肟测镍的方法研究[J];四川环境;1989年04期
3 林航;王炳喜;魏中军;;棒状丁二酮肟镍颗粒形成的影响因素[J];过程工程学报;2008年01期
4 陈锦标;;丁二酮肟分离铜 铜试剂—氯仿萃取光度法测定钛合金中铋[J];理化检验.化学分册;1985年05期
5 朱常英,钱庭宝,高钺;三烯丙基三聚异氰酸酯与二乙烯基苯混合交联大孔聚丙烯腈树脂的肟化反应[J];离子交换与吸附;1989年02期
6 袁年武,严乐平;提高肟化反应效率的技术改进[J];石化技术与应用;2002年06期
7 杨湘;;氨肟化反应中影响双氧水分解因素浅析[J];化学工程师;2012年08期
8 余先纯;毛长青;;己内酰胺肟化塔改造的技术性探讨[J];河北化工;2007年02期
9 周玉林;金柏林;;肟化、羟肟化反应中降低羟胺用量的方法[J];有色金属(选矿部分);1992年03期
10 车小军;李军;游华彬;;环己酮氨肟化反应风险分析和对策[J];化工技术与开发;2016年10期
11 何明华;廖清江;;三个甾体螺内酯-3-酮肟化合物的合成[J];华西药学杂志;2009年05期
12 孙洁华;张晓辉;;氨肟化反应釜内挡板安装角度的模拟及应用[J];合成纤维工业;2017年02期
13 刘卫东;;氨肟化法制备环己酮肟的工艺条件的优化[J];广州化工;2013年09期
14 陶敬飞;;新型催化剂在氨肟化装置的应用[J];河北化工;2010年10期
15 刘晓伟;;大型膜组件在氨肟化装置中的应用及改进[J];河北化工;2011年07期
16 彭湘潍;;“氨肟化装置安全性及控制方案研究”项目通过鉴定[J];安全、健康和环境;2008年11期
17 孙斌;;环己酮氨肟化反应过程中钛硅分子筛的溶解流失研究[J];石油炼制与化工;2005年11期
18 车小军;李军;游华彬;;氨肟化装置中的节能环保技术应用总结[J];化工管理;2014年32期
19 李永祥;吴巍;闵恩泽;;钛硅分子筛催化环己酮氨肟化反应过程——工艺条件的考察[J];石油炼制与化工;2010年10期
20 曾湘;邓全丽;袁霞;吴剑;罗和安;;杂多酸(盐)催化环己酮氨肟化反应[J];石油学报(石油加工);2010年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王成志;张鑫鹏;问县芳;叶霖;张爱英;冯增国;;可吸附金属离子的偕胺肟化聚丙烯腈纳米纤维的制备与表征[A];2012年全国高分子材料科学与工程研讨会学术论文集(上册)[C];2012年
2 赵松;杨俊霞;谢伟;姚明恺;刘月明;吴鹏;何鸣元;;Ti-MWW催化酮类肟化环境友好过程的研究[A];第十五届全国分子筛大会论文集(介孔材料、MOF、吸附和催化专场)[C];2009年
3 王亚军;陈安平;王省强;;丁二酮肟分光光度法测定合金钢中镍含量的不确定度评定[A];陕西省机械工程学会理化检验分会第九届年会论文集[C];2013年
4 赵松;杨俊霞;谢伟;姚明恺;刘月明;吴鹏;何鸣元;;Ti-MWW催化酮类肟化环境友好过程的研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
5 薛茂林;薛明浩;马清文;王俊秀;;丁二酮肟沉淀分离-络合滴定法测定镍铁中镍[A];山东省金属学会理化检验学术委员会理化检验学术交流会论文集[C];2009年
6 顾耀明;傅送保;邢卫红;朱泽华;;环己酮氨肟化反应中TS-1分离的膜污染研究[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
7 吴鹏;宋芬;刘月明;汪玲玲;张海娇;谢伟;吴海虹;蒋咏文;何鸣元;;Ti-MWW在酮类氨肟化过程的应用[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
8 孙宝莲;周恺;李波;杨平平;;分光光度法测定铼回收溶液中的铼量[A];全国有色金属理化检验学术报告会论文集[C];2012年
9 赵玲玉;蒋代敏;;铸造废砂中镍的分光光度法[A];2018重庆市铸造年会论文集[C];2018年
10 赵燊;刘璐;Omwoma Solomon;陈阳;宋宇飞;;多酸基插层组装在肟化反应中的应用[A];中国化学会第五届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2013年
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 张腾;TS-1催化环己酮氨肟化反应的研究[D];天津大学;2015年
2 丁姜宏;羰基化合物以及衍生物的绿色催化合成[D];华东师范大学;2016年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王永福;钛硅分子筛催化丁二酮氨肟化反应研究[D];山西大学;2017年
2 张茹;磁载钛硅分子筛催化环己酮氨肟化反应过程研究[D];中北大学;2014年
3 卢福军;肟的合成及其水解制备盐酸羟胺的新工艺研究[D];青岛科技大学;2016年
4 刘剑;环己酮非均相氨肟化工艺及其末期动力学[D];湘潭大学;2011年
5 刘媛;玉米赤霉醇和米尔比菌素肟化物免疫学检测技术研究[D];南京师范大学;2005年
6 林军仲;多级孔道钛硅分子筛的合成及催化环己酮氨肟化反应的性能评价[D];天津大学;2013年
7 孟超群;钛硅分子筛TS-1催化醛氨肟化反应性能的研究[D];北京化工大学;2017年
8 邓全丽;杂多酸(盐)制备、表征及其催化环己酮氨肟化反应[D];湘潭大学;2008年
9 王军政;微乳条件下氨肟化反应的探索性研究[D];天津大学;2006年
10 尹寒梅;钛硅分子筛/H_2O_2体系催化酮类液相氨肟化反应中铵盐的作用研究[D];华东师范大学;2017年
中国重要报纸全文数据库 前4条
1 彭展;胺肟化装置满负荷拉练过关[N];中国石化报;2004年
2 彭展;年产7万吨胺肟化装置满负荷拉练[N];中国化工报;2004年
3 记者 谭勇;我省成功研制出氨肟化催化剂[N];河南日报;2014年
4 通讯员 彭欣欣 本报记者 贾广华;从跟随研发到国际领先[N];中国石化报;2015年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978