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原位研究石墨烯量子点对作物叶表层硝基多环芳烃富集与光解行为的影响机制

南艳丽  
【摘要】:硝基多环芳烃(nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons,NPAHs)是多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的一类衍生物,与PAHs相比,NPAHs虽然在环境中的浓度较低,但其对生态系统的毒性更大。NPAHs可以在大气与植物界面之间进行动态交换,植物是NPAHs进入食物链的第一途径,为了更好地评价人类通过饮食途径接触NPAHs的情况,对作物中NPAHs的环境行为进行深入研究是值得特别关注的。到目前为止,已有很多有关PAHs在活体植物表面环境行为及其机制的原位研究,但是关于NPAHs在活体作物叶表层的环境行为及其机制尚不清楚。因此,本论文以光纤荧光法为基础,石墨烯量子点(graphene quantum dots,GQDs)为荧光指示剂,创建了原位检测活体作物叶表层NPAHs的原位新方法,并通过所建新方法原位研究了NPAHs在活体作物叶表层的富集与光化学降解过程及其机制,以及GQDs对NPAHs在作物叶表层两种主要环境化学过程的影响。主要研究内容与结果如下:1.以光纤荧光法为基础,以GQDs为荧光指示剂,创建吸附于活体大豆和玉米幼苗叶表层9-硝基蒽(9-nitroanthracene,9-NAnt)和3-硝基荧蒽(3-nitrofluoranthene,3-NFla)的原位检测新方法。所建以方法测定吸附于活体大豆/玉米叶表层9-NAnt,3-NFla的线性范围分别为2.9-410/3.4-435 ng/spot,1.7-370/2.1-390 ng/spot;加标回收率分别为87.8%-103.4%/96.5%-113.9%,84.1%-109.1%/93.0%-104.8%;方法的RSD分别小于7.90%,5.71%(n=9);实验结果显示光纤荧光法原位测定吸附于两种活体作物幼苗叶表层9-NAnt和3-NFla的检测限为7.8-11.9 ng/spot,而新建荧光淬灭法原位定量9-NAnt和3-NFla的检测限是0.8-1.6 ng/spot。相比光纤荧光法,荧光淬灭法的灵敏度提高了8-10倍。2.通过所建立的新方法原位研究GQDs对大豆和玉米幼苗叶表层NPAHs富集的影响,GQDs的存在使得活体大豆和玉米幼苗叶表层NPAHs的吸附机制由单一的膜扩散变为膜扩散与颗粒内扩散相结合,同时使两种NPAHs在作物叶表层达到吸附平衡的时间缩短了15.8%-21.7%。NPAHs的平衡吸附浓度(q_e)存在种间与化学物之间的差异:大豆玉米;3-NFla9-NAnt。GQDs的存在分别增加了活体大豆/玉米幼苗叶表层9-NAnt和3-NFla的平衡吸附浓度(q_e)22.8%/16.2%,28.7%/20.3%,这在很大程度上归因于GQDs导致两种作物叶表层吸附NPAHs的表面积增加以及NPAHs的硝基(-NO_2)与GQDs的外表面官能团(-COOH,-OH)之间较强的静电相互作用。两种NPAHs的平衡吸附浓度增强程度不同:3-NFla9-NAnt,可能原因是位阻效应造成3-NFla的-NO_2与GQDs的外表面之间更容易结合。3.本研究以光纤荧光法为基础,以GQDs为荧光指示剂,对吸附于生菜幼苗叶表层的9-NAnt和1-硝基芘(1-nitropyrene,1-NPyr)进行原位定量。通过所建立的方法,原位研究GQDs对吸附于生菜幼苗叶表层9-NAnt和1-NPyr光解动力学的影响及其机制。9-NAnt和1-NPyr的检测限分别低至1.2 ng/spot和0.9 ng/spot。GQDs对NPAHs的光解没有显著影响(P0.05)。光化学降解对生菜叶表层NPAHs的去除起主导作用,光解动力学遵循准一阶动力学模型。9-NAnt的光解速率常数(k_P)高于1-NPyr,9-NAnt和1-NPyr的光降解半衰期(t_(1/2))平均值分别为2.3±0.1 h和7.4±0.2h,NPAHs光解的难易程度与-NO_2基团和芳香环的平面排列有关。由于未检测到NPAHs的光解产物,无法判定其光解机制。


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