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直接甲醇燃料电池阳极催化剂的制备及性能研究

马立群  
【摘要】:为了应对全球不断增长的能源需求以及不断升级的环境污染和气候变暖等问题,迫切需要寻找更环保的替代能源和开发高效的能量转换装置。在众多不同的能源系统中,直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其优点多,如高的理论能量密度和能量转换效率,体积小,工作温度低,燃料甲醇廉价易得且便于运输和储存,是最有前途的能源发电机之一。作为便携式电源,可作为如手机、电脑、汽车等电子设备的电源。目前制约DMFC发展的主要因素之一是它的成本太高,使用贵金属催化剂,以Pt为代表的贵金属地壳含量稀有;另一方面,催化剂易被CO毒化而效率降低是造成电池高成本的主要原因,因而当前研究具有高活性且低负载量的Pt基催化剂,以及非贵金属(Ni、Co等)催化剂作为Pt的替代品用于甲醇燃料电池是当前研究的重点。本论文一方面选择合适的碳载体以提高Pt催化剂的活性。另一方面对非贵金属镍进行探究,制得改进的镍基催化剂(Ni_3S_2/CFs),并对其进行表征和电化学性能测试。(1)基于掺杂的石墨烯改性及其作为载体对催化剂性能的影响,制备以Co-N共掺杂的还原氧化石墨烯(RGO)为载体的Pt/Co,N-RGO催化剂。应用TEM、XRD、XPS对其形貌结构及成分进行表征,用循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)和循环500圈测试等电化学方法测定其电化学性能。结果表明,Pt/Co,N-RGO催化氧化甲醇的活性和稳定性均优于同种方法制备的Pt/N-RGO催化剂和商用PtRu/C,其原因主要归因于载体中Co-N元素的共掺杂导致石墨烯的改性,以及载体与Pt纳米粒子间的相互作用。(2)通过化学沉积法在碳纤维(CFs)基底上沉积金属镍(Ni/CFs),然后在不锈钢反应釜中用硫代乙酰胺(TAA)对其水热硫化处理,制得镍的硫化物(Ni_3S_2/CFs)作催化剂,探究在不同水热温度下制备的催化剂(Ni_3S_2/CFs)对甲醇氧化的电催化性能。通过XRD、XPS、SEM、TEM等对催化剂进行物理表征,并应用CV、CA、电化学阻抗(EIS)等电化学方法测试其电催化性能。结果表明,在水热温度为170℃时制备的镍的硫化物(Ni_3S_2/CFs-170)电催化性能最好。在1.0 M KOH+1.0 M CH_3OH电解液中,1.60 V时Ni_3S_2/CFs-170催化氧化甲醇的电流密度约为657.1 mA cm~(-2);稳定性测试中,循环500圈时Ni_3S_2/CFs-170峰电流密度由657.1 mA cm~(-2)降至502.2mA cm~(-2),降幅为23.6%;EIS测试表明,Ni_3S_2/CFs-170具有较小的电荷传递电阻。Ni_3S_2/CFs-170表现出良好的甲醇电化学氧化催化性能,原因为其多孔的表面结构有利于反应物质的扩散,以及电荷转移反应动力学中较小的电荷传递电阻。


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