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晶化方式对SSZ-13分子筛柴油车尾气脱硝性能的影响

俞华峰  
【摘要】:随着氮氧化物(NO_x)排放的日趋严重,氨气/尿素-选择性催化还原技术(Urea/NH_3-SCR)成为富氧环境下脱除氮氧化物的最有效方法之一。具有CHA结构的SSZ-13分子筛近年来因其优异的NH_3-SCR催化反应活性、选择性及水热稳定性,成为新一代的分子筛脱硝催化剂重点研发对象。SSZ-13分子筛合成目前主要局限于传统静态水热晶化,而晶化方式对其结构影响较大,因此选择适宜晶化方式进一步改善其脱硝性能显得尤为重要。本文研究微波、动态及静态不同晶化方式合成SSZ-13分子筛,考察晶化历程、原料中Si/Al值对其形貌的影响,对比其离子交换制得Cu-SSZ-13催化剂性能的差异。重点研究微波水热法晶化条件(时间和温度)对其脱硝活性的影响,为SSZ-13分子筛快速合成及其相关催化剂制备提供了新的方法,重要的是为SSZ-13分子筛基脱硝催化剂的性能优化提供理论基础数据。课题的研究工作得出主要结论如下:(1)微波和动态水热法均可以缩短分子筛的SSZ-13合成周期(包括诱导期、成核期和晶体生长期),其中微波水热法的晶化速度最快。微波和静态水热法制得SSZ-13样品随着晶化时间的增加,立方体颗粒分散度增加,而颗粒的尺寸大小逐渐减小,而动态水热法制得SSZ-13样品呈现先增加后降低的趋势,与其结晶度的变化规律相一致。微波及动态水热法合成SSZ-13分子筛催化剂,孔道结构较为发达、稳定Cu2+离子上载量高,对反应物NH_3和NO的吸附能力强。(2)微波水热法可在较宽的温度范围(145-190oC),快速合成SSZ-13分子筛。SSZ-13分子筛催化剂的低温脱硝活性和水热稳定性得到较大程度提高,这可归结于微波水热法对分子筛结构的改善。微波水热法快速合成SSZ-13分子筛具有优异的离子交换性能,且弱酸和强酸酸量也得到一定程度提高。微波水热低温(145-160oC)晶化合成的SSZ-13样品具有优异低温和高温NH_3-SCR活性,晶化温度为190oC晶化制得样品表现出良好的反应选择性,晶化温度为175oC条件下制得催化剂展现出优异的水热稳定性。由于微波晶化温度对SSZ-13分子筛骨架结构具有较大影响,进而导致活性金属的负载量及落位存在的较大差别。微波水热晶化时间超过4 h之后,晶化时间的延长对样品的脱硝活性、选择性及水热稳定性几乎无影响。这现象主要由于晶化2 h制备的SSZ-13样品骨架生长的尚不完整,导致其活性组分的负载量低、稳定性差以及骨架的酸性位数量少,进而表现较差催化性能。(3)微波和动态水热法随Si/Al值的增加,其制得样品结晶度逐渐增加至稳定,但后者作用程度小,静态水热法制得样品结晶度呈现先降低后增加趋势。原料中Si/Al值改变对形貌也同样存在不同影响,较低Si/Al值制得样品颗粒尺寸小,但其同样出现局部团聚现象,而微波水热法在Si/Al值为5的条件制得样品为无定型,在较高Si/Al值,动态和静态水热法制得样品形貌的规整度降低,团聚程度增加,形成较大尺寸颗粒。


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