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电芬顿预处理焦化废水有机物工艺优化与去除特性研究

樊蓉  
【摘要】:焦化废水有机污染物浓度高、成分复杂、毒性强,是国内外工业废水治理的难点。传统生化处理方法对焦化废水有机物去除能力有限,特别是对含氮杂环(NHCs)及多环芳烃(PAHs)等难降解有机化合物去除率较低,往往导致生化出水COD无法满足排放标准,仍需配合其他技术作为预处理手段。高浓度难降解废水的预处理方式的选择和优化对后续生化处理效率至关重要。近年来,随着污水处理技术的不断发展与改进,高级氧化技术(Advanced Oxidation Process,AOPs)逐渐被人们熟知,由于废水中有毒有害污染物以及难降解有机污染物种类和数量的增加,作为AOPs之一的电芬顿(Electro-Fenton)处理技术在国内外高浓度有机废水处理中得到了较广泛的应用,然而利用电芬顿作为高浓度焦化废水预处理技术的相关研究报道几乎没有。本研究以山西某焦化厂蒸氨原水为研究对象,考察了电芬顿技术对其预处理的可行性,并对其进行了工艺优化及有机物去除特性研究。采用单因素试验考察了初始pH值、电流密度及反应时间等工艺参数对电芬顿处理效率的影响;利用响应面法(RSM),以焦化废水COD去除率为响应目标,优化电芬顿氧化技术的工艺参数;结合紫外光谱分析(UV-Vis)、三维荧光光谱分析(3D-EEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)及气质联用(GC-MS)等多种表征手段,分析电芬顿处理前后焦化废水中有机物类别及数量的变化特征,研究了不同进水COD浓度下电芬顿去除有机物动力学及废水可生化性改善程度,以期为电芬顿预处理焦化废水的工艺设计与运行优化提供理论基础和科学依据。在单因素试验的基础上,采用响应面法(rsm)建立了以废水cod去除率为响应值的二次多项式模型。模型结果表明:所选的三个因素对cod去除率影响的显著性顺序依次为:废水ph值(x3)反应时间(x2)电流密度(x1)。电芬顿降解废水cod的最佳反应条件为:电流密度为3.17ma/cm2,反应时间为2小时,废水ph值为2.62,其相应的cod去除率最高,为70.02%。实验结果与预测结果相对误差为1.17%;uv-vis表明:电芬顿氧化技术处理焦化废水时,随着处理时间的增加,废水中的有机物浓度逐渐降低。2h出水中小分子有机物含量上升,腐殖化程度最低,可生化性提高。3d-eem表明:焦化废水中含有可溶性微生物类副产物、芳香族蛋白类物质及类富里酸物质,电芬顿氧化技术可使peaka峰、peakb峰与peakc峰的荧光强度分别降低27.94%、17.75%与26.79%,在一定程度上达到了降解焦化废水中有机污染物的目的。ftir表明:焦化废水原水与出水中均含有oh伸缩振动、三键c≡n伸缩振动、芳环c=c伸缩振动、c=s伸缩振动以及碳氢伸缩振动,说明存在具有不饱和结构的双键类和芳香类化合物以及含有甲基和烷基的化合物。gc-ms分析表明:利用电芬顿氧化技术可以去除或转化大部分有机化合物,有机物种类由原水23类216种减少到14类49种,尤其对分子结构复杂、难降解的有机物,如:酚类、有机腈类、多环芳烃(pahs)、含氮杂环、含氧杂环及少量酯类、烷烃和含卤有机物具有较好的去除转化效率,经过电芬顿预处理废水的b/c比由0.12升高至0.38,大大提高了废水的可生化性。在不同进水cod浓度条件下,电芬顿降解过程均较好地符合三级反应动力学。本研究表明:电芬顿可以有效降低焦化废水中有机物种类及浓度并提高废水的可生化性,进而有利于发挥后续生化处理单元的氧化分解效能,是一种经济高效、颇具应用前景的焦化废水前端预处理技术。


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