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等离子体/光催化/微曝气协同处理焦化废水

王红涛  
【摘要】:等离子体废水处理技术是一种集光、电、化学氧化于一体的混合型高级氧化技术,具有适用范围广、处理效果好等优点,近年来备受关注;光催化水处理技术作为一种新型的环境友好技术也越来越引起人们的重视;废水生物处理技术中,微曝气是提高溶解氧在气液两相中传质效率最有效的方式。将三种水处理技术相结合(等离子体/光催化/微曝气)对高浓度有机废水进行处理,等离子体产生的O3、·OH等活性粒子与紫外光(等离子体放电产生)激发光催化剂协同作用降解有机废水中的有机物,微曝气能够提高O3、·OH等活性粒子的传质效率,同时为液相放电等离子体液体化气提供条件。等离子体/光催化/微曝气废水处理技术充分利用了等离子体放电过程中产生的物理效应、化学效应对废水有机物降解功效。目前,等离子体废水处理技术主要是利用等离子体放电产生的化学效应,对等离子体放电过程中产生的物理效应应用较少;等离子体处理废水还存在着处理时间长、活性物种利用率低等缺点。论文构建连续动态介质阻挡放电等离子体/光催化/微曝气协同废水处理装置,采用等离子体/光催化/微曝气协同对焦化废水降解进行实验研究,主要结论如下:1.对不同等离子体/光催化/微曝气协同降解焦化废水反应装置的性能进行论证。确定柱筒式介质阻挡放电装置置入反应容器内部,反应容器底部设置微曝气膜片,反应容器内液体作为介质阻挡放电低压电极为最有效的等离子体/光催化/微曝气技术处理废水装置。2.对影响介质阻挡放电等离子体处理废水装置降解效果的各种参数,包括等离子体放电参数、废水处理工艺参数进行优化。着重分析放电电压、放电时间、溶液的苯酚浓度及曝气量对苯酚降解效果的影响;并在单个因素实验基础上,采用响应面法对放电电压、放电时间、溶液的苯酚浓度和曝气量等影响因素对苯酚降解率的影响进行优化设计。最终得到苯酚降解效果最好的工艺条件为:放电电压34.71kV、放电时间29.71min、溶液的苯酚浓度40.41mg.L-1、曝气量150.38mL.min-1,苯酚降解率为74.208%。3.论文采用水热法制备TiO2纳米管光催化剂。针对Ti02应用中存在的缺点,利用N掺杂TiO2改性。采用水热-浸渍和溶胶-凝胶-水热法两种方法制备氮掺杂纳米管光催化剂,①水热-浸渍法:以水热法制备的Ti02纳米管为原料,NH4F为氮源,采用浸渍法制备得到N-TNTS;②溶胶-水热-浸渍法:首先以酞酸丁酯为钛源,NH4F为氮源,采用溶胶-凝胶法制备N掺杂Ti02,然后利用制备N掺杂Ti02水热法合成N-TNTS。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis RDS)等分析手段对制备Ti02纳米管和改性Ti02纳米管进行表征分析,考察不同制备条件对Ti02纳米管和改性TiO2纳米管的微观结构、晶型及光催化活性的影响。4、以苯酚模拟焦化废水,考察在不同放电电压、不同苯酚苯酚浓度及不同催化剂件时,等离子体/光催化/微曝气、等离子体/光催化、等离子体/微曝气等不同组合工艺协同作用对苯酚的降解效果。实验结果表明:采用等离子体/光催化/曝气协同作用时,苯酚溶液有最高降解率;苯酚苯酚浓度为50mg/L、放电电压35KV、放电20min时,苯酚溶液降解率为96.7%;采用等离子体/光催化协同作用时,苯酚溶液有最高降解率为75.4%;采用等离子体/曝气协同作用时,苯酚溶液有最高降解率为68.9%;单独使用等离子体降解苯酚溶液时,苯酚溶液降解率为52.8%。在对实验结果综合分析基础上,对察等离子体/光催化/微曝气降解苯酚的途径进行分析认为:等离子体/光催化/微曝气降解苯酚的降解过程是多种途径的综合作用,典型的过程有:UV 光分解、.OH、03、03/UV、H2O2/UV, TiO2/03/UV、TiO2/ UV等。研究结果显示,等离子体/光催化/曝气协同作用时,苯酚废水降解效果最好,苯酚有机物分解更快。


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