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纯钛硬植入体表面抗菌微/纳米仿生涂层的构建及其生物学行为

贺晓静  
【摘要】:生物医用金属钛因其密度小、弹性模量与人骨接近、生物相容性优于不锈钢和钴基合金,在硬骨组织替换领域具有广阔的应用前景。但是,钛是一种生物惰性材料,生物活性较低,植入体内后只能与骨以机械锁合的方式结合而非骨性结合,而且钛本身不具有抗菌能力,容易引起细菌粘附,导致种植体感染和松动等一系列并发症。鉴于钛植入体与周围组织环境的相互作用主要发生在植入体的表面,对钛种植体进行适当的表面改性,提高其生物相容性、抗菌性、耐蚀性,进而促进钛植入体的骨整合,具有重要的临床研究意义。常见的表面改性途径包括表面形貌和化学成分改性。鉴于微/纳米形貌可模拟人体骨组织的结构,且表面化学成分的释放可促进细胞的响应,本研究将两种表面改性途径相结合,在生物惰性钛表面同时引入抗菌元素和亲骨元素,并赋予其具有仿生学效应的微/纳米表面形貌,使惰性钛表面形成生物活性涂层,并对涂层的表面特征、抗菌性、腐蚀性、生物相容性、成骨细胞分化、内皮细胞血管化以及体内骨整合性能进行了评价。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)先采用磁控溅射技术在钛植入体表面沉积含Ag抗菌涂层,再采用微弧氧化处理技术在其表面加载一层含Sr生物活性涂层,在钛植入体表面构建微米多孔Ag/Sr-Ti O_2涂层。结果显示,涂层主要由锐钛矿相TiO_2和金红石相TiO_2组成。磁控溅射导致涂层表面微孔内部的Ag含量明显高于微孔周围,不仅避免了Ag与体内组织直接接触而产生细胞毒性,且微孔中Ag~+在初期快速大量的释放以及后期持续稳定的释放,使涂层对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均表现出高效长期的抗菌性能。当涂层Sr~(2+)及Ag~+的释放量在安全阈值之内时,不会对细胞产生毒性,且多孔涂层Sr元素的进一步掺入可促进成骨细胞的粘附、铺展、增殖以及分化。(2)先采用磁控溅射技术在钛植入体表面沉积含Cu抗菌涂层,再采用退火处理技术制备了Cu-Ti O_2纳米涂层。涂层主要由TiO_2和CuO组成,涂层表面Cu元素的存在对金黄色葡萄球菌表现出强杀菌效果,且Cu含量在安全的阈值内,没有对成骨细胞产生毒性,还明显促进成骨细胞的粘附、铺展以及增殖。此外,涂层致密的结构以及绝缘性CuO的存在,使涂层的耐腐蚀性能明显提高,有效保护基体免受体液的侵蚀。(3)采用一步微弧氧化技术,在钛植入体表面构建了微米多孔Cu/Si-TiO_2涂层。单独Cu的掺杂导致涂层表面形成微米级大颗粒物,而Si的进一步掺杂使微米级大颗粒消失,且随着Si掺杂量的增加,涂层表面产生的纳米颗粒逐渐变大。涂层主要由TiO_2、Cu O、Ca_3(PO_4)_2和CaSiO_3组成。涂层表面长效可控的Cu~(2+)释放赋予材料长期持续的抗菌性,减少植入体的术后感染。单独Cu元素的掺杂会由于较高的Cu含量以及Cu~(2+)释放量而表现出了成骨和内皮细胞毒性。但引入Si元素后,Cu/Si-TiO_2涂层不产生细胞毒性,且涂层Cu~(2+)和Si~(2+)的释放量在安全阈值之内时,会在促进成骨细胞的增殖与分化的同时,也促进内皮细胞分泌VEGF以及血管形成,提高骨整合。(4)先采用微弧氧化技术在钛植入体表面形成多孔Si掺杂TiO_2涂层,然后采用水热处理技术在其表面构建出不同的纳米束、纳米棒或纳米叶结构,在钛植入体表面形成梯度微/纳米尺度Si-Ti O_2涂层。涂层主要由TiO_2、Ca_3(PO_4)_2和CaSiO_3组成,但水热处理导致涂层表面Ti O_2结晶度提高,物相发生由CaSiO_3向Ca_3(PO_4)_2的转变。Si主要存在于纳米结构底部的多孔结构表面,水热处理导致涂层表面Si含量明显下降,表层纳米结构导致Si~(2+)的释放量有所降低但仍能促进细胞功能。涂层安全可控的Si~(2+)释放以及涂层表面的纳米结构尤其是纳米叶结构,在促进成骨细胞的增殖与分化的同时,也促进内皮细胞分泌VEGF以及血管形成,提高骨整合。总之,对生物惰性材料进行表面改性,使涂层具有特定的微/纳米表面形貌和适宜的活性离子释放,改性后的涂层表现出了最佳的体外长效抗菌、成骨和成血管活性,可以作为硬组织植入体涂层材料使用,具有广阔的应用前景。


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