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非等温条件下生物焦的制备及其对Hg~0脱除特性研究

李犇  
【摘要】:燃煤电厂烟气中汞的排放受到了世界各国研究者的关注。吸附剂喷射法已成为具有发展前景的燃煤烟气污染控制技术之一,而降低成本、提升效率是影响该技术应用的关键内容。火电厂燃煤烟气具有高温低氧的气氛条件,将生物质颗粒送入后,可以在此气氛条件下制备成生物焦,并在随后适宜的条件下,吸附烟气中的汞,实现对电厂烟气中汞的脱除。由于生物焦的制备吸附过程是非等温过程,因此有必要研究非等温制备生物焦的汞吸附特性。通过对不同粒径核桃壳生物质在不同温度下热解制备生物焦的研究,发现58-75μm粒径生物质制备生物焦吸附效果最佳,因此选取此粒径生物质为研究对象。在氮气气氛下,选取了5℃/min、10℃/min、15℃/min和等温制备四种升温条件,以及400℃、600℃、800℃和1000℃四种热解终温,研究了热解温度条件对生物焦微观特性的影响。同时选取了3%、5%、7%氧气浓度和10%、15%、20%二氧化碳浓度,研究了制备气氛对生物焦微观特性影响。结果表明,随着热解温度的变化,生物焦表面官能团含量逐渐减少,孔隙结构参数先升高后降低,600℃最佳,600℃等温制备BET比表面积为150.261 m~2/g;升温速率的变化,会导致孔隙结构的变化,原因是变温产生的热应力。随着氧气浓度的提高生物焦表面官能团数量不断减少,说明氧气能促进生物质热解;孔隙结构参数则先降低后升高,7%浓度制备生物焦孔隙结构最佳,BET比表面积为195.897m~2/g,说明生物质热解过程中,孔隙发展经历产生、扩大、连通、坍塌过程,因此呈现波动变化。二氧化碳的影响规律与氧气类似,但影响幅度较小。汞的吸附特性结果表明,热解终温从400℃提高到600℃,生物焦吸附效果有了显著的提高,800℃时出现一定程度下降,1000℃有明显降低。不同升温速率制备生物焦吸附效果有一定差异,与其微观特性的不同有关,一般10℃/min升温速率最佳。最佳变温热解条件为600℃热解终温、10℃/min升温速率,10000s累计吸附量达1500ng/g。随着制备氧气浓度的提高,生物焦汞吸附性能先降低后升高;而二氧化碳气氛下,汞吸附性能先降低后升高再降低。本文研究了不同吸附条件下生物焦的汞吸附特性。汞浓度的增大初期会提高生物焦的汞吸附容量,浓度继续增大,吸附容量趋于稳定,符合吸附等温方程。温度的增大能显著降低生物焦汞吸附容量,150℃相比50℃,3000s累计吸附量降低了76.34%,说明生物焦对汞的吸附以物理吸附为主。氧气的存在能部分促进生物焦的汞吸附性能,7%浓度相比0%浓度,10000s累计吸附量提高了28.87%,原因一方面是氧气能增加生物焦表面官能团,另一方面是促进单质汞的氧化,从而提高生物焦汞吸附能力。二氧化硫会与单质汞发生竞争吸附,因此会降低生物焦汞吸附能力,浓度为2000mg/m~3时,相比0%浓度,7000s累计吸附量降低了66.27%。由于二氧化碳非极性分子之间的色散力与活性炭表面原子相互作用变为极性分子,可以促进单质汞的转化,因此能显著促进生物焦汞吸附能力,20%浓度相比0%浓度,10000s累计吸附量提高了90.67%。


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