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碳基电活性离子交换材料的制备与电控分离性能

李帅  
【摘要】:电控离子交换技术(electrochemically switched ion exchange,ESIX)是一种新型的离子分离与回收技术,它将离子交换与电化学技术相结合,通过控制覆载或电沉积在导电基体上的电活性材料的电化学电位来实现目标离子可逆的置入与释放,从而使处理液中的离子得以分离并实现膜的再生。由于ESIX过程主要由电极电位所驱动,离子分离材料无需化学再生,因而避免了由传统离子交换而产生的二次污染。对于电控离子交换的应用,关键在于材料的制备与选取。本文采用电化学方法合成了插层型的PANI/MMT杂化材料并将其应用于对Pb~(2+)离子的电控分离。通过X射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)以及能量分散谱仪(EDS)对杂化膜的结构、形貌及组成进行了分析。采用循环伏安法结合电化学石英晶体微天平(EQCM)对PANI/MMT杂化膜的电活性及电控离子交换性能进行探测。研究表明:PANI紧密的沉积于MMT片层上,由于MMT片层与PANI之间的静电吸引作用,使该杂化膜展现出快速的离子、电子传递能力。基于杂化膜中有机、无机两组分的协同作用,该杂化膜不仅具有良好的电活性而且还有着卓越的离子交换性能及循环稳定性。通过电化学调控,PANI/MMT杂化膜可实现对Pb~(2+)离子快速的吸脱附,80 s内即可达到吸脱附平衡,并且吸附容量约为单纯的离子交换的4倍。此外,合成的PANI/MMT杂化膜不仅对Pb~(2+)离子具有较高的吸附选择性,而且还对低浓度的Pb~(2+)离子(ppb级别)具有传感探测作用。对于电控离子交换的应用,基体的选取也尤为重要。本文以导电性好、机械强度高、化学稳定性好的三维多孔管状煤基炭膜(Coal-based Tubular Carbon Membranes)为基体,通过化学沉淀法将稳定性好、离子交换性能优良的NiHCF负载至其多孔结构内从而制备出Ni HCF覆载的管状煤基炭膜(NiHCF/CTCM),并以其为膜电极材料结合自行设计的管式电控真空抽滤装置,探究了其对放射性Cs~+离子的电控分离效果。研究表明:在电极电位的推动下,凭借NiHCF对Cs~+离子独特的亲和力以及三维多孔煤基炭膜对Cs~+的吸附截留作用,NiHCF/CTCM可实现对低浓度Cs~+离子的高效去除,去除效率在98%以上,可直接达到排放标准无需二次处理。而且其吸附效果还不受其它干扰离子的影响,对Cs~+离子有着较高的选择性。此外,通过调控NiHCF/CTCM的膜电极电位还可实现对Cs~+离子高效脱附,进而满足实际应用中多次循环再生、重复再利用的要求。


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