收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

SBA-15和MCM-41分子筛的银改性及其吸附噻吩的机理研究

刘洋  
【摘要】:汽油中的含硫化合物在后续利用过程中会转化为SO_x,危害环境,对其进行深度脱除至关重要。然而,目前国内外广泛采用的加氢脱硫(HDS)技术难以深度脱除结构稳定的噻吩类含硫化合物。在众多脱硫方法中,吸附脱硫技术具有可常温常压下操作、脱硫精度高、环境污染小等优点,受到研究者的广泛关注。已有研究表明,银改性分子筛吸附剂对噻吩类含硫化合物有较好的吸附效果,银在分子筛表面的存在形态有Ag-O-Si、Ag-O和Ag~0,但是上述形态银与噻吩的作用方式有待进一步深入研究。选取表面酸性弱、稳定性好的SBA-15和MCM-41纯硅分子筛为研究对象,通过改变银氨溶液浓度及焙烧温度,对所得Ag/SBA-15和Ag/MCM-41吸附剂中银的含量和存在形态进行了调变,采用XRD、氮吸附、ICP、SEM、XPS、UV-Vis对吸附剂的结构、形貌、银的含量及存在形态进行了表征,通过静态吸附实验对吸附剂在噻吩-环己烷、噻吩-苯、四氢噻吩-环己烷、四氢噻吩-苯四种溶液中的脱硫性能进行了测定,考察了制备条件对吸附剂脱硫性能的影响。在此基础上,以Ag5/SBA-15和Ag5/MCM-41吸附剂为研究对象,测定了其对环己烷、苯、噻吩、四氢噻吩四种纯物质的饱和吸附量,并对吸附了噻吩或四氢噻吩的吸附剂在程序升温过程中含硫化合物的释放行为进行了考察,对吸附机理进行了揭示;选取硫原子电负性不同的噻吩、2-甲基噻吩和3-甲基噻吩为探针分子,通过对比吸附剂在噻吩-环己烷、2-甲基噻吩-环己烷、3-甲基噻吩-环己烷溶液中的脱硫效率,考察了吸附剂对硫原子电负性不同的含硫化合物的吸附性能。所得主要结论如下:(1)焙烧过程中,银氨分解,银氧化物的含量增加,但焙烧温度较高会有部分银团聚,因而使得Ag/SBA-15和Ag/MCM-41吸附剂对噻吩和四氢噻吩的吸附性能随焙烧温度的增加呈现先增加后降低。吸附剂制备过程中,银氨溶液进入SBA-15和MCM-41分子筛孔道中,导致其比表面积(S_(BET))和孔体积(V)减小;随焙烧温度的增加,银氨分解会导致吸附剂比表面积和孔体积增大;而银投料量较大时,吸附剂的比表面积和孔体积均降低。(2)相比SBA-15分子筛,MCM-41分子筛的比表面积较大,因而其表面硅羟基更多,当银氨溶液浓度相同时,Ag/MCM-41吸附剂中的银含量更高,使Ag/MCM-41吸附剂脱硫效率更高。而银氨溶液浓度较高时,由于SBA-15分子筛的最可几孔径较大,银氨除了与硅羟基作用,还会存在于孔道内,进而导致Ag10/SBA-15吸附剂的银含量较高。(3)Ag5/SBA-15吸附剂对四种吸附质的饱和吸附量大小为:四氢噻吩噻吩苯≈环己烷,Ag5/MCM-41吸附剂为:四氢噻吩噻吩≈苯环己烷。吸附剂中的Ag_2O通过π络合作用吸附噻吩;Ag-O-Si通过S-Ag键作用吸附噻吩。(4)吸附剂对噻吩类硫化物的吸附性能与硫原子电负性呈正相关。当噻吩环引入甲基后会增加吸附剂对其吸附量,吸附剂对含硫化合物的吸附能力大小为:四氢噻吩2-甲基噻吩3-甲基噻吩噻吩,甲基位于α位使硫原子电荷数增加更为明显,电负性更强,因此更利于发生化学吸附。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 程型国;;燃料油中含硫化合物的形态及分布研究[J];润滑油与燃料;2007年04期
2 马冠生;;营养美味的皮牙子[J];饮食科学;2016年12期
3 梅依旧;;春季素食怎么吃最滋养[J];饮食科学;2017年09期
4 于仁文;;春日韭菜正当时[J];中老年保健;2017年03期
5 程安玮;王文亮;徐同成;刘丽娜;李海雷;杜方岭;;辐照对大葱粉中挥发性含硫化合物的影响[J];中国食物与营养;2011年07期
6 贺立东;杨静静;刘月琴;钟俊辉;;啤酒中挥发性含硫化合物的检测方法及与啤酒硫化味品尝的相关性研究[J];啤酒科技;2010年12期
7 李红;陈苏娟;郭瑞涵;张五九;;啤酒中的挥发性含硫化合物—无机挥发性含硫化合物(一)[J];啤酒科技;2006年03期
8 李红;陈苏娟;郭瑞涵;张五九;;啤酒中的重要挥发性含硫化合物的检测(三)[J];啤酒科技;2006年05期
9 杨占南,杨小生;天然产物中含硫化合物的研究进展[J];贵州师范大学学报(自然科学版);2004年01期
10 程晓亮,丁华,王超,陈慎豪;不同含硫化合物对酸性溶液中不锈钢阳极极化行为的影响[J];山东大学学报(自然科学版);1997年01期
11 陆久瑞,胡国栋;气相色谱法分析白酒的挥发性含硫化合物[J];酿酒科技;1994年01期
12 邵次男;黄允文;;HPLC库仑检测器测定水中硫阴离子和亚硝酸根离子[J];新疆环境保护;1987年01期
13 赵文杰;徐月美;张四维;;含硫化合物对头孢菌素发酵的影响[J];医药工业;1987年06期
14 周晓惠,白文敏,邓勃;分子发射腔法测定水中痕量的硫酸根[J];干旱环境监测;1988年04期
15 王世平;鸡肉风味剂及其配制方法[J];中国调味品;1989年03期
16 忻文娟;姚敏仁;章正廉;华庆新;;含硫化合物抗輻射作用的电子自旋共振研究[J];科学通报;1964年12期
17 周金娣;;《硫和含硫化合物的相互转化》教学设计与反思[J];化学教与学;2011年07期
18 魏樟庆;杨益强;;基于“物质分类与转化”观念的教学——以“硫和含硫化合物的相互转化”为例[J];化学教与学;2014年05期
19 张耕;周银波;张长弓;付琴琴;刘静幽;马丹;;酶解对鲜葱白中含硫化合物的影响[J];中国医院药学杂志;2010年21期
20 杨永坛,王征,杨海鹰,陆婉珍;几种汽油脱硫工艺中含硫化合物类型变化规律[J];石油与天然气化工;2004年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 于善青;朱玉霞;;催化裂化汽油中含硫化合物的分析[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
2 单国彬;邢建民;张怀英;李望良;刘会洲;阳承立;;德氏假单胞菌脱除加氢柴油中含硫化合物[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2004年
3 阴晓临;伍艳辉;李明;;油品体系中噻吩硫的吸附研究[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2006年
4 王建正;柏子龙;;催化裂化柴油碱性氮的脱除[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
5 余江;王亚林;孙同华;贾金平;;顶空活性炭纤维型固相微萃取方法检测油品中含硫化合物[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
6 陈焕章;赵地顺;王春芳;;吸附法脱除催化裂化汽油中含硫化合物的研究[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2004年
7 周二鹏;赵地顺;王建龙;赵莹;李翔宇;李雪刚;崔红彦;;相转移催化氧化脱除FCC汽油中含硫化合物的研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
8 刘文勇;张文成;刘玉鹏;张铁珍;;吸附脱硫技术在清洁燃料生产中的研究与应用进展[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
9 刘松锋;高岩;王洪艳;;近临界水提取棒状玉米秸秆中生物油[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第09分会:应用化学[C];2014年
10 赵地顺;周二鹏;王春芳;马四国;刘翠微;李翔宇;;催化裂化汽油选择性氧化脱硫研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前9条
1 方鑫;不对称有机催化构建手性含硫化合物的研究[D];武汉大学;2015年
2 张君;大气中含硫化合物若干化学反应的机理和动力学研究[D];山东大学;2006年
3 孟启;有机聚合物材料用于烃类脱硫研究[D];南京理工大学;2007年
4 常杰;空气间接催化氧化含硫化合物反应的研究[D];大连理工大学;2010年
5 张健;钼基催化剂氧化脱除柴油中含硫化合物的研究[D];大连理工大学;2011年
6 杨磊;二苯并噻吩类含硫化合物在体相磷化镍和磷化钨上加氢脱硫反应研究[D];大连理工大学;2016年
7 刘丽君;多层膜的组装及新型含硫化合物电化学传感器的构筑[D];浙江大学;2009年
8 王亮;杂多酸微乳液催化氧化油品脱硫的研究[D];中国海洋大学;2011年
9 张文林;FCC汽油萃取精馏深度脱硫过程研究[D];河北工业大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘洋;SBA-15和MCM-41分子筛的银改性及其吸附噻吩的机理研究[D];太原理工大学;2018年
2 沙莎;白酒中挥发性含硫化合物及其风味贡献研究[D];江南大学;2017年
3 李俊志;含硫化合物二元体系汽液相平衡研究[D];太原理工大学;2017年
4 李晓芳;干旱区稻田生态系统挥发性含硫化合物交换通量的研究[D];新疆农业大学;2015年
5 欧佳(Kozhevnikova Olga);哈萨克斯坦原油含硫化合物组成[D];中国石油大学(北京);2016年
6 李金芳;大蒜含硫化合物药动学及与H_2S作用的相关性研究[D];新疆医科大学;2016年
7 康兰兰;瓦斯油中含硫化合物的分析方法研究[D];中国石油大学(华东);2013年
8 陈慧;含硫化合物自组装技术的压电免疫传感器研究[D];湖南大学;2002年
9 卜欣立;物理吸附法脱除FCC汽油中含硫化合物的试验研究[D];北京化工大学;2004年
10 叶涛;四磺酸基酞菁钴与含硫化合物反应研究[D];扬州大学;2005年
中国重要报纸全文数据库 前6条
1 红音;葱的保健作用[N];陕西科技报;2000年
2 徐文端;娇嫩鲜香说春韭[N];家庭医生报;2006年
3 王巧然 刘倩;清洁动力的中国之路[N];中国石油报;2016年
4 方海 编译;巨花在美开花[N];中国花卉报;2004年
5 韦公远 辑;降血脂的食物[N];上海中医药报;2006年
6 汪汀;“新难点”引发新技术[N];中国建设报;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978