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吕梁市大气颗粒物中水溶性无机离子的分布特征及来源解析

郑利荣  
【摘要】:吕梁市作为新兴煤炭资源型地区,空气污染较严重,已成为我国汾渭平原大气治理的重点城市之一。本论文采集了吕梁市离石区和孝义市四季PM2.5样品和不同粒径的大气颗粒物样品,包括2.5 μm(PM2.5)、2.5-5 μm(PM2.5-5)、5-10μm(PM5-10)和 10-100 μm(PM10-100),分析了颗粒物上 9 种水溶性无机离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+和 Ca2+)的质量浓度和分布特征;根据离子间相关性、线性拟合曲线和酸碱性分析确定主要离子的存在形式和颗粒物酸碱度;通过分析硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)探讨典型离子的二次形成机制;利用后向轨迹模型(HYSPLIT)和主成分分析法(PCA)解析出水溶性离子的传输过程和主要来源。研究结果填补了该地区大气颗粒物中水溶性无机离子研究的空白,有助于对吕梁市大气污染状况及来源做出科学判断,同时对改善汾渭平原大气环境质量具有重要意义。吕梁市PM2.5上总水溶性无机离子(TWSIs)质量浓度为29.08 μg m-3,占PM2.5总质量的40.45%,且以二次离子SO42-、NO3-和NH4+为主,其占TWSIs浓度的80.99%,表明该地区二次离子污染较为严重。水溶性离子表现出明显的分布特征,在冬季达到最高,且孝义高于离石。吕梁市NO3-/SO42-的全年均值为0.51,表明固定污染源(如燃煤)对水溶性离子的贡献率更大。离子间相关性和线性拟合分析得出吕梁市秋、冬季大气PM2.5中各水溶性离子间的相关性明显强于春、夏两个季节,其中NO3-、SO42-和NH4+的相关性均为高度相关,具有很好的同源性,NO3-和SO42-的主要存在形式为NH4NO3、(NH4)2SO4、KNO3和K2SO4。离子平衡分析显示PM2.5整体呈酸性,其中秋季粒子呈碱性,其他季节偏弱酸性。吕梁市离石区TSP、PM10和PM2.5上TWSIs质量浓度分别为41.28、33.24和22.11 μg m-3,分别占其颗粒物浓度的21.40%、23.71%和29.49%,且PM2.5中水溶性离子占TSP上总离子质量的51.05%,表明TWSIs主要分布在PM2.5上,TWSIs均在冬季最高,与冬季供暖燃煤量增加有关。对比不同离子得出Cl-、NO3-、SO42-和NH4+主要分布在细粒子(PM2.5)上,而F-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+主要分布在粗粒子(PM2.5-100)上。对比吕梁市离石区粗、细粒子上离子间相关性和线性拟合方程,发现两种粒子上离子的主要化合物存在形式不同。细粒子上,NO3-主要以NH4NO3形式存在,NH4+以NH4NO3和(NH4)2SO4存在;而在粗粒子上,NO3-和NH4+主要以NaNO3和NH4Cl形式存在。粗、细颗粒上离子整体水平均呈碱性,且在秋季最高,粗粒子上的离子碱度远高于细粒子,主要与碱性离子Mg2+和Ca2+主要分布在粗粒子上有关。气象条件对PM2.5上NO3-、SO42-和NH4+浓度水平的影响分析表明较高的温度和相对湿度能促进SO2和NO2光化学反应速率,有利于二次形成过程,使得夏季二次离子浓度高于其他离子;风力能促进污染物的稀释扩散,但当春季风速过大时,地表扬尘会使离子浓度水平有所增高。吕梁市离石区细、粗粒子上SOR分别为0.30和0.26,NOR分别为0.07和0.04,SOR值均远高于NOR值,表明SO2向SO42-的二次转化程度高于NO2向NO3-的转化,且细粒子上的SOR值和NOR值均高于粗粒子,表明气体SO2和NO2通过气相或液相反应转化为二次离子的过程更易形成细粒子。从季节来看,粗、细粒子上夏季SOR值均远高于其他季节,且SOR与O3、温度和相对湿度(RH)均呈显性正相关,表明夏季高浓度O3、高温和高RH会加速SO2的二次转化进程。气团后向运动轨迹结果显示,吕梁市除了受到本地污染源排放的影响,还有源于西北方向污染物的远距离输送和气象条件(冬季逆温天气和春季沙尘天气)也是导致大气污染的主要原因。秋季和春季主要与来源于内蒙古的远距离输送有关,同时秋季气团的下沉运动,导致污染物的累积。夏季,较清洁的气团主要受东南气流的影响,对空气质量影响较小。主成分分析表明燃煤、生物质燃烧、二次反应和扬尘的污染对吕梁市大气颗粒物上水溶性离子影响较大,吕梁市大气仍以煤烟型污染为主。


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