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光催化辅助微生物燃料电池对广谱抗菌类抗生素的降解性能研究

冯宇杰  
【摘要】:医药行业是我国国民经济的重要组成部分,医药工业总产值占国家GDP的2.7%。制药废水因残留的抗生素药物成分复杂和微生物抗性大,导致生物处理率较低等问题受到众多研究者的关注。抗生素的过度使用和滥用现象会造成高耐药性细菌的大量产生,致使一般的抗生素不起作用,这些抗性菌或通过水体直接进入人体,或进入土壤间接通过农作物进入人体,严重影响人类的生存和健康。据统计,全世界每年约有70万人死于耐药性感染,因此,消除抗生素的生物抗性即抗生素脱毒具有重要的现实意义。传统污水处理工艺通常旨在去除常规污染物,难以有效地去除抗生素类难生物降解污染物。基于此,如何提升传统污水处理单元对抗生素的降解容量和效能,达到深度消减和阻抗其抗性基因传播进入人类生态环境圈至关重要。本研究以两种典型广谱抗菌类抗生素(甲硝唑和甲氧苄啶)为目标物,构建三电极光催化辅助微生物燃料电池体系(Photocatalytic Microbial fuel cell,PMFC),通过与传统两电极微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)体系进行对比,研究其对于两种抗生素的降解、矿化率和降解路径的区别。同时,分析MFC和PMFC体系输出电能以及其它电化学指标,考察两个体系的电子传递效能差异。最后,通过对比两个反应体系中生物阳极膜相应的微生物群落结构变化,对抗生素的脱毒性能和机理进行解析,为提高制药废水处理效能和解除抗生素生物抗性提供理论依据。本研究具体研究内容和结论如下:(1)本研究采用容积40 m L的高硼硅玻璃池体构建两极室MFC和三极室PMFC反应体系。首先,采用水热法制备Ti O_2光催化材料,将Ti O_2粉末附着于镍网表面形成负载型网状光催化材料,用作PMFC的光催化阳极(Ti O_2附着量为0.08 g)。两个体系的生物阳极和阴极均采用碳刷(直径3.0cm×长度3.5 cm)。反应器构建完成后,以甲硝唑(MNZ)和甲氧苄啶(TMP)为底物(20 mg/L),连续5~10个周期在阳极室内接种污水处理厂中厌氧池活性污泥进行挂膜启动。采用数据记录仪实时监测两个反应体系中电流变化,当呈现周期性稳定变化显示反应器启动成功。以TMP为例,MFC和PMFC反应体系中最大电流分别达到0.15和0.25 m A。同时,采用扫描电镜对驯化阳极微生物进行形貌表征,发现碳纤维表面已经附着了大量杆状微生物,代表电活性微生物已经成功定殖。(2)考察PMFC和MFC两个反应体系对MNZ和TMP的降解效能。结果表明,PMFC体系对两种抗生素的降解效率和矿化率都有显著促进作用,处理MNZ和TMP的降解率达到99%。相对比而言,MFC体系在相同处理时间内降解率仅达到:MNZ(77%)、TMP(96%)。通过分析降解体系总有机碳含量,结果显示PMFC体系的矿化率可达到48~60%,是MFC体系的1.3倍。同时,基于大肠杆菌活性对两个体系的出水生物毒性进行考察,结果显示PMFC和MFC的出水OD_(600)值分别为0.26和0.18,说明PMFC体系出水毒性更低。最后,采用液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)对两种抗生素的降解路径进行分析,通过分析检测不同中间产物,在PMFC体系内由于光催化的存在,羟基化的作用较大,能够将抗生素转化为更易生物降解的中间产物,进而进一步降解为小分子,然后实现矿化,这也解释了两个体系降解效率和矿化率差异较大的潜在原因。(3)分析MFC和PMFC体系处理两种抗生素的输出电能以及其他电化学指标,考察两个体系的电子传递效能。结果发现,PMFC体系的最大电流是MFC的1.2倍,同时PMFC处理MNZ和TMP的最大功率密度分别为11.2和75.1 m W/m~2,是MFC体系的1.5倍。循环伏安曲线(CV)分析表明,PMFC体系的氧化峰起始位置比MFC靠前,峰值电流也高于MFC体系(1.2-1.4倍),且出峰位置在-0.2V vs.SHE,符合细胞色素C传递电子的相关理论发现。同时,阻抗分析结果表明PMFC体系的电荷转移电阻小于MFC,具体是MFC体系的0.5倍,说明PMFC体系内电子转移较快。以上结果均可以证实PMFC体系的电子传递性能优于MFC体系。(4)采用高通量测序技术对达到稳定运行期的两个体系阳极功能微生物群落结果进行分析。通过对门、纲、属层次上的功能微生物占比进行分析,发现在优势菌属总占比,PMFC体系处理MNZ和TMP分别为58.1%和38.4%,远高于MFC体系(11.5%和20.2%)。例如,PMFC体系中Rhodopseudomonas的含量分别达到2.21%和7.11%,高于MFC体系的2.04%和5.24%,这也是PMFC体系具有产电优势的原因。Brucella和Bradyrhizobium菌属为PMFC体系中的特有优势菌属,含量是分别是10.78%和5.55%、6.64%和6.47%,据调查研究发现,这两种菌属与降解过程中产生的硝基有机物中间产物的高效降解有直接关系。


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