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MnCeTiO_x低温NH_3-SCR脱硝催化剂改性及性能研究

王美鑫  
【摘要】:氮氧化物(NO_x)是造成酸雨、光化学烟雾、臭氧耗尽、雾霾等大气污染问题的主要原因之一,严重危害生态环境和人类健康。我国二氧化硫(SO_2)、NO_x及细颗粒物等大气污染物主要源自工业源烟气和机动车尾气。氮氧化物排放控制契合“打好污染防治攻坚战”这一国家重大战略需求。目前,工业上成熟的高效NO_x脱除技术是氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)技术,已经成功用于燃煤烟气和柴油车尾气的NO_x治理。但是,我国炼焦化学工业等工业炉窑的废气温度较低、成分复杂,传统的SCR催化剂面临着低温催化活性低、选择性差和SO_2中毒等问题。发展抗SO_2中毒的低温SCR催化剂是SCR技术成功用于低温复杂工业炉窑烟气中的NO_x脱除的关键。针对以上问题,本文以Mn Ce Ti O_x催化剂为研究对象,对其低温SCR脱硝性能,抗SO_2、H_2O性能及反应机理进行了研究,主要结果与结论如下:(1)催化剂制备过程中沉淀剂的加料顺序、钛源种类和聚乙二醇以及锰铈钛摩尔比对催化剂的结构、低温SCR脱硝性能和抗SO_2、H_2O性能的影响显著。以硫酸钛为钛源,聚乙二醇为模板剂,通过并加(盐溶液与沉淀剂共同加入)共沉淀法制备的Mn Ce(0.5)Ti O_x催化剂在160-360°C的NO转化率高于90%,具有较高的N_2选择性(100-300°C时,N_2选择性在80%以上)和良好的抗SO_2、H_2O性能(260°C时,NO转化率维持在52%)。Ce添加量的增加能够提高催化剂的比表面积,增强催化剂的氧化还原性能和表面酸性,促进NH_3在催化剂表面的吸附,提高了催化剂的催化活性。(2)为了改善催化剂的低温活性和抗SO_2、H_2O中毒能力,采用Sm对Mn Ce Ti O_x催化剂进行改性。Mn Ce Sm(0.3)Ti O_x催化剂具有更高的比表面积,是由无定形纳米颗粒和纳米晶体组成的结构,具有比Mn Ce Ti O_x催化剂更强的表面酸性和氧化还原能力,因此其脱硝活性更高。在140-320°C范围内,该催化剂的NO转化率可接近100%,N_2的选择性在100-320°C范围内可达到100%。反应体系中引入H_2O和SO_2之后该催化剂仍然可以保持优异的催化性能(260°C时,NO转化率维持在82%)。(3)通过原位红外漫反射等表征手段研究了Mn Ce Sm Ti O_x催化剂的SCR反应机理,研究Mn、Ce、Sm和Ti各物种在SCR反应中的作用机制。X射线光电子能谱结果说明,NO被Ce O_x表面的O~*物种吸附并氧化为活性NO_x,然后可以通过Langmuir-Hinshelwood机理与主要吸附在Mn O_x表面的NH_3~*发生反应。添加Sm有助于形成活性NO_x中间体(吸附的NO_2和双齿硝酸盐),这些中间体相比于SO_2,更易于吸附在活性位表面,从而提高了活性位对SO_2抗中毒的能力。


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