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一类全新拓扑结构的超大孔沸石催化材料CTUT-1的探索研究

张瑛  
【摘要】: 本论文首次在聚乙二醇(PEG)体系中合成出纯硅沸石分子筛CTUT-1和高硅沸石分子筛B-CTUT-1,并用XRD、TEM、SEM、N_2吸附、IR、TG-DTA、热解XRD等手段对其结构、形貌、吸附性质、稳定性等特点进行了表征。初步认定CTUT-1为一种新型的超大孔分子筛;酸性测定结果表明B-CTUT-1具有弱酸性。考察了PEG聚合度、PEG浓度、晶化时间、体系碱量、水量、硅量、硼量等因素对合成的影响,得到了CTUT-1合成的相图区域。 以聚乙二醇的类冠醚行为特征为基础,运用现代超分子化学理论和方法初步建立了超分子模板作用机理模型,并从聚乙二醇分子聚合度、浓度与配位能力的关系,红外光谱的对照以及加料顺序三方面验证了上述机理的合理性和正确性,然后据此机理对实验结果进行了较合理的解释。 采用(1)浓液合成法;(2)醇体系合成法;(3)F~-体系合成法;(4)固体硅源合成法;(5)加入成核抑制剂,五种方法尝试了沸石大晶体的培育,结果表明方法(5)效果最显著,合成出28um的较大尺寸晶体,方法(2)合成不出CTUT-1。利用结晶过程基础理论结合超分子模板作用机理,对上述五种合成方法的成败分别作出了解释。


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