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机械合金化镁基储氢材料的研究

张玲玲  
【摘要】:本文综述了作为二次能源的氢能、氢的储存方式及金属氢化物储氢的原理及其应用,并且讲述了机械合金化镁基储氢材料的储氢机理、活化机理以及合金化和表面改性等对合金储氢性能的影响,其中着重详述了Mg-Ni二元合金及其多元替代合金。鉴于合金化是改善镁镍合金储氢合金活化性能最有效、最经济的方法,本文采用机械合金化的方法合成镁镍二元合金和用Cu部分替代Ni的三元合金,考察了其活化和储氢性能及热力学性质;同时对镁化合物在丝光沸石上的分散做了部分研究。 机械合金化合成的Mg-Ni二元合金的XRD表明,单质粉末在球磨20小时即出现了晶相合金衍射峰,增加球磨时间,单质衍射峰和合金的衍射峰都弥散,变宽。至球磨至80小时后,合金已完全转变为非晶相。合金吸放氢结果表明,转变为非晶态的合金,即球磨时间较长的合金活化性能最好。球磨 太原理工大学硕士研究生学位论文 100小时的Mg一Ni在第一次活化时,经0.5分钟的孕育期就 可吸氢。但各个球磨时间的合金活化好后总吸氢量和吸氢速率 没有多大区别。本文考察了275、300、325、350℃四个温度 的放氢性能,合金的放氢速率随合金的球磨时间的增加先加快 后减小,球磨80小时的合金放氢速率最快,球磨100小时后 放氢速率又减小了。经过十次吸放氢循环再吸氢后,XRD图显 示形成的合金氢化物又转变为晶体结构,且只有单一相的 MgZNIH4存在,合金的粒度也比吸氢前变小。从文中还获得了 Mg一Ni合金的△H0、△S0等热力学常数。 Cu部分代替Ni的MgZNi。.,Cuo.2和MgZNi。.。Cu。。的机械合金 化合成情况与二元的相同,XRD图很明显的表明合金合成后很 快就转变为非晶态,并且合金只有单一的MgZNi相,晶相Cu 分布在非晶态的Mg入i的周围。其吸放氢性能与二元也相同, 吸氢量由于Cu的加入而减少,但其氢化物稳定性降低了,表 现为放氢温度降低,在室温下就可以放氢。从图中得到的热力 学数据也表明,镁镍三元合金比二元合金具有较低的烩变值。 此外还研究了镁化合物在丝光沸石上的单层分散。实验采 用机械球磨的载入方式,用XRD的方法表征。结果表明,在室 太原理工大学硕士研究生学位论文 温下,氯化镁只能有一部分进入分子筛表面。在随后的400℃ 焙烧3小时后,氯化镁全部转化成了氧化镁。准备进行进一步 的表征。


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