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Cu/分子筛及其水处理改性催化剂催化甲醇氧化羰基化的研究

李茜  
【摘要】:被誉为有机合成“新基石”的碳酸二甲酯是一种新型的绿色化工产品,气相甲醇氧化羰基化的合成工艺由于工艺简单、成本低、环境污染少等特点而引起人们的极大关注,但是目前所用的催化剂由于Cl流失引起的失活和腐蚀问题难以解决。用固体离子交换法制备的无氯或少氯的Cu/分子筛催化剂可以避免这一问题。由文献资料可知Cu_2(OH)_3Cl物种的生成有利于催化活性的增加。因此本文采用固体离子交换法制备Cu/分子筛催化剂,并对此类催化剂进行水处理改性,使催化剂表面生成Cu_2(OH)_3Cl化合物,以提高催化剂的活性和选择性。通过常压固定床反应器对两类催化剂进行了催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究,主要考察了分子筛载体、催化剂制备温度以及反应条件对其催化性能的影响。同时借助XRD、XPS、SEM、IR等手段对催化剂进行了表征,对两类催化剂的催化性能和表面结构进行了对比研究,得到如下结论: (1) 分子筛载体类型和硅铝比对催化性能的影响显著。以硅铝较低,酸性较弱分子筛为载体制备的催化剂活性较好。以


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