分子筛中对称与不对称金属配合物的结构与催化性能研究

【摘要】：细胞色素生物单加氧酶P-450广泛存在生物体内，能催化许多有机物的选择氧化，其优异的催化性能来源于它包含的高活性过渡金属配合物。基于卟啉、酞菁、席夫碱过渡金属配合物的模型体系能模仿单加氧酶，人们对这些模型配合物进行了广泛研究，但是在均相介质中，由于配体氧化或形成oxo和peroxo二聚或多聚物，这些模型配合物的催化活性随时间下降。将金属配合物固载在不同的载体可以隔离金属配合物，阻止二聚并且容易回收。本论文采用不同的制备方法将类卟啉过渡金属配合物固载在Y型沸石分子筛或MCM-41介孔分子筛上，并利用多种不同的物理化学技术和催化反应对其进行了表征。一、Y型分子筛固载过渡金属配合物的合成、表征及催化性能 1．Y型分子筛固载席夫碱钴配合物用自由配体法将一系列对称、不对称Co(Ⅱ)Salen型席夫碱配合物封装于Y型沸石分子筛的超笼中。制备的催化剂用X射线衍射、FTIR、UV-vis和热分析进行表征。结果表明，席夫碱钴配合物以原来的结构固载于分子筛超笼中，对分子筛的框架结构没有影响。以分子氧作氧化剂，上述催化剂在苯乙烯环氧化反应中表现出高活性、高选择性和高稳定性。在典型反应条件下，苯乙烯转化率和苯基环氧乙烷选择性分别可达93.2％和75.6％。并考察了取代基对封装和催化性能的影响，配体

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前20条

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4	刘新文;张彦翠;董文魁;张宗舟;;新型过渡金属配合物的合成、表征及生物活性研究[J];化学与黏合;2011年03期
5	袁帅;龙军;田辉平;周涵;刘宇键;;烃分子尺寸及其与扩散能垒关系的初步研究[J];石油学报(石油加工);2011年03期
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7	苏碧云;拓宏兵;张群正;;吡咯亚胺配体与过渡金属的反应性及其催化烯烃聚合[J];催化学报;2011年09期
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10	尹海亮;周同娜;柳云骐;刘晨光;;Y型分子筛纳米晶的制备及其在柴油加氢精制催化剂中的应用[J];石油炼制与化工;2011年07期
11	孙霞;黄丽平;钱小军;李健生;;粉煤灰制备单相态分子筛及对溶液中Cu~(2+)的吸附[J];化工环保;2010年06期
12	;工业有机废气回收及利用[J];技术与市场;2011年06期
13	伏渭娜;赵景联;;分子筛固载Fe~(2+)-Fenton降解水中甲基橙影响因素的研究[J];水工业市场;2011年07期
14	王淑梅;;酸碱度对分子筛吸附性能影响研究[J];景德镇高专学报;2011年02期
15	单佳慧;刘晓勤;;超声离子交换法制备的CuCeY吸附剂对噻吩的吸附动力学和热力学[J];石油化工;2010年08期
16	李海岩;窦涛;巩雁军;田然;;极浓体系合成特殊形貌ZSM-5分子筛及晶化机理研究[J];石油炼制与化工;2010年10期
17	;基本有机化学工业[J];中国石化文摘;2010年12期
18	张瑞凤;赵彩娟;;氰根桥连配合物[Ni_2(μ_2-L)(μ_2-CN)_2(CN)_2]·H_2O的合成、结构和性质研究[J];山西师范大学学报(自然科学版);2011年02期
19	贺健;孙洪敏;宦明耀;李和兴;杨为民;;苯和乙醇制乙苯工艺中液相烷基转移反应的研究[J];精细石油化工进展;2011年02期
20	李沺;马婧舒;刘茜;;La-SAPO-34上甲醇制烯烃反应性能及反应气分离的吸收剂分析[J];稀土;2011年04期

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1	吴伟;吴维果;李凌飞;杨杰;杨巍;;F离子体系中ZSM-12分子筛的合成及其催化合成2,6-二甲基萘[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
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3	武晋月;赵强;李晋平;董晋湘;;微孔磷酸钼分子筛MoPO-TMA的水热合成与表征[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
4	林海强;杨乐夫;陈国周;万惠霖;;高离子浓度环境下纳米ZSM-5分子筛的合成[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
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2	魏迎旭;正丁烷一步异构脱氢反应及金属—分子筛双功能催化作用的研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
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2	于姗姗;Ce-HY与MoO_3/HZSM-5催化剂上乙炔选择催化还原NO_x的研究[D];大连理工大学;2006年
3	刘晨;分子筛/改性沸石去除水中氨氮的研究[D];苏州科技学院;2007年
4	郑楠;Ag/H-ZSM-5催化剂光催化分解NO反应的研究[D];大连理工大学;2008年
5	王爽;萘的选择性羰基化[D];浙江大学;2008年
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8	袁强;抗艾滋病药物齐多夫定、司它夫定与功能分子异硬脂酸合成研究[D];山东大学;2007年
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10	夏至;Cu系湿式氧化催化剂的制备及降解有机污染物的研究[D];哈尔滨理工大学;2007年

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前10条

1	记者周礽贝　许琦敏;“分子筛”让蛋白分子走对路[N];文汇报;2009年
2	邢师;科学家研制出新型分子筛[N];中国有色金属报;2002年
3	任志正;我结晶氧化铝分子筛研究受关注[N];中国化工报;2007年
4	孙自豪　李迎博;分子筛产业将成为我市新的经济增长点[N];洛阳日报;2009年
5	王文;中外合作推进分子筛醇水分离膜产业化[N];中国化工报;2007年
6	记者王海洋;分子筛制氧设备审批将收紧[N];医药经济报;2010年
7	国讯;医疗机构在用分子筛制氧设备专项督查将启动[N];中国医药报;2010年
8	陈素娟　张祖强;福建15家医院因分子筛制氧存在问题被查处[N];中国医药报;2010年
9	本报记者王乐民;“分子筛氧”为何受质疑[N];健康报;2010年
10	王玲玲;为自来水加个“分子筛”[N];健康报;2006年

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