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光电催化用功能阴电极的制备及其性能研究

毛海玉  
【摘要】: 光电联合降解有机污染物是一种对污染进行防治的新技术。本文以苯酚为目标降解物研究气体扩散电极(GDE)、Ti/SnO_2-Sb_2O_4电极的光电催化联合降解过程,结果表明将气体扩散电极应用到光电催化中能提高苯酚的降解和矿化速率。 光电催化是指光催化与电化学氧化技术的结合,光催化既可包括阳极的半导体催化氧化,也包含光照对有机物的直接氧化,实验中应用的Ti/SnO_2-Sb_2O_4阳极具有良好的光电催化性能;同时,电催化包括阳极的电氧化和阴极电子的还原对反应的间接催化作用,为此,实验中制备了碳材料功能阴电极即气体扩散电极,利用气体扩散电极良好的还原氧生成过氧化氢(H_2O_2)作用,使阴阳两极发生联合效应,既利用了空穴的氧化作用,又利用了电子的还原作用,促进过程反应速率的提高。 本文采用乙炔碳黑为载体用乙二醇还原法制备了Pt/C电极催化剂,利用EDS技术对制得的催化剂进行元素的定性分析;利用XRD技术对Pt/C催化剂的晶型结构进行了表征;利用SEM技术对气体扩散电极的表面形貌进行表征。 用制备好的Pt/C催化剂与石墨、活性碳材料混合热压法制成气体扩散电极,在压模机中压制成型后的电极在400℃氮气氛中热处理一小时后使用,在双电极体系中光电催化降解苯酚。探讨了氧气扩散电极的热处理气氛、烧结温度、催化剂负载量、溶液初始pH值等因素对光电催化降解效果的影响。在V=50mL,C_0=50mg/L,pH=6,E=2v,?=365nm,光强I=9.2mWcm~(-2),氧气扩散电极中的Pt含量为3.6%时,经3.0h的光电催化降解反应,溶液中苯酚的降解接近100%,矿化率达到70.2%。 实验表明铂催化剂对苯酚的矿化作用明显,附铂量从0.0%增加到3.6%,苯酚的矿化率从28.8%增到70.2%;反应在酸性条件下进行时降解率和矿化率都很高,在pH=3时,经三小时苯酚的矿化率达到75%,光电催化降解反应符合一级动力学方程。铂—锰氧化物二元催化剂能成倍的提高降解反应的降解率和矿化率,在二元催化剂的作用下,经三小时的降解苯酚的矿化率接近100%。 为了探索苯酚的降解机理,实验中分别采用单室和双室对苯酚进行降解,用高锰酸钾法滴定过氧化氢(H_2O_2)的含量,用紫外分光光度计对降解过程苯酚吸收峰进行扫描,利用pH计对不同极室的酸度进行测量,用721型分光光度计对苯酚的降解效果进行测量。 实验结果表明,负载催化剂型气体扩散电极用于光电催化反应中能提高有机物的降解和矿化,阴阳极在光电催化作用中具有协同作用,光电催化技术具有良好的应用前景。


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