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不同结构TiO_2-SiO_2纳米复合氧化物的制备、表征和比较性研究

王鲁燕  
【摘要】: 钛硅纳米复合氧化物由于具有优异的催化活性、光催化活性、光致亲水性、及光电转换等特性,已成为近年催化、光催化、太阳能电池、光学集成等领域的研究热点。但是到目前为止,导致钛硅纳米复合氧化物产生催化、光催化活性的具体结构并不十分清楚。因此有必要对钛硅纳米复合氧化物的结构及形成机理做出全面深入细致的研究,为进一步控制钛硅纳米复合氧化物的结构和性质、探明钛硅纳米复合氧化物的催化/光催化机理,加深其在太阳能电池等高科技领域的应用提供可靠的依据。 为此,本论文首次设计了三种溶胶凝胶工艺路线,并制备出三种结构的钛硅纳米复合氧化物粉体,钛包硅、硅包钛和钛硅均匀混合结构(按溶胶凝胶形成的复合结构分),其中SiO_2含量为10-40 mol%,热处理温度为773-1273 K,然后利用SEM、HRTEM、EDS、XRD及XPS等表征方法,首次以比较的方式,系统的分析了不同制备工艺路线制备的钛硅纳米复合氧化物的表面结构和微结构随SiO_2含量和热处理温度的变化。在本实验范围内研究发现Ti/Si原子的热扩散是导致钛硅纳米复合氧化物结构发生变化的主要原因,这主要表现在: (1)随热处理温度升高,硅原子向复合氧化物粉体表面富集,钛原子向粉体颗粒内部聚积。这导致溶胶凝胶过程中形成的三种不同复合结构的钛硅纳米复合氧化物粉体颗粒在热处理过程中均趋向形成新的壳(富硅富氧)-核(富钛)结构,从而导致粉体颗粒表面向下4-5 nm可能为一双层结构:即第一层为富氧层,第二层为SiO_x/TiO_y(x,y<2)层。表面多余的氧可能来自化学吸附水。第二层出现的钛和硅的低价氧化物可能是由Ti~(4+)和Si~(4+)的热扩散及再分配引起的,而这种热扩散可能与Ti~(4+)和Si~(4+)之间的强相互作用有关。 (2)三种复合结构中的SiO_2均有效的抑制了纳米晶TiO_2晶粒增长和相变(锐钛相向金红石相),而且这种抑制作用不但与SiO_2含量和热处理温度有关,而且与复合结构有关。在相同条件下,与其它两个结构相比,均匀混合结构中纳米晶TiO_2粒径最小,金红石相含量最低。 (3)纳米晶TiO_2中可能存在相当数量的Si原子和氧空位,而且Si原子作为间隙阳离子和置换阳离子可能同时存在于TiO_2晶格中引起晶格畸变。温度相同,SiO_2含量增加可导致纳米晶TiO_2晶界原子排列混乱、晶格畸变增大、晶格缺陷增多。SiO_2含量相同,热处理温度升高可导致锐钛相纳米晶TiO_2晶胞的四方性(即c_0/a_0)增大。复合物中锐钛相纳米晶TiO_2的晶胞体积总体小于纯纳米晶TiO_2的晶胞体积。复合结构不同,晶胞体积随温度的变化趋势不同。 (4)可能的TiO_2晶粒增长机理:复合物中锐钛相纳米晶TiO_2的粒径、粒径分布及晶粒分散程度很可能取决于TiO_2晶格应变的变化,而这种应变的变化是主要由Si原子进入纳米晶TiO_2晶格引起的。Si原子作为置换阳离子进入锐钛相纳米晶TiO_2中并形成Ti—O—Si链可导致纳米晶TiO_2晶胞体积缩小,并进一步抑制TiO_2晶粒的增长。当复合物中纳米晶TiO_2晶格应变或晶胞体积随热处理温度变化较小时,纳米晶TiO_2粒径最小。 (5)可能的TiO_2相变机理:随热处理温度升高,复合物中锐钛相纳米晶TiO_2可能存在一个特定的晶胞体积值(0.1360 nm~3)或晶格应变诱导纳米晶TiO_2由锐钛相向金红石相的相变。


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