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由煤矸石和沥青为原料制备FAU沸石/活性炭复合材料

谭建冬  
【摘要】: 煤矸石是煤炭开采和加工过程中产生的废弃物,是我国目前排放量及累积量最大的固体废弃物之一。煤矸石的长期堆放不仅占用大量耕地,而且极易风化和自然,对生态环境和社会环境都造成了极其恶劣的影响。因此,有效利用煤矸石来生产高附加值产品就显得迫切需要且意义重大。本论文的研究目的就是以煤矸石为主要原料,再加入石油化工或煤化工的大宗副产品沥青作为成型剂来制备新型复合材料—FAU沸石/活性炭复合物,并期望在气体净化和废水处理中发挥其潜在作用,最终实现变废为宝。论文的核心就在于复合材料的制备,即首先对原料混合物进行炭化、活化使其中的碳质成分转化为活性炭,然后再通过水热晶化将其中的硅铝酸盐矿物转化为FAU沸石。制备过程充分利用了煤矸石中的主要化学成分SiO_2、Al_2O_3和C。原料中沥青的加入除作为成型剂来增加材料的机械强度外,还可对材料起到补炭作用,从而调节复合材料中炭/沸石比例,制备出不同性能的产品。实验还就复合材料的基本性能进行了一系列的表征。具体实验内容及研究结果包括以下: (1)通过往煤矸石和沥青组成的混合原料中加入白炭黑作为硅源补充来提高原料的硅铝比,并经过炭化、活化及水热晶化成功合成出了X型沸石/活性炭复合材料。实验部分则利用XRD技术充分考查了水热晶化过程中各因素对复合材料合成效果的影响,并通过测定材料的化学组成以及N2吸附-脱附、苯吸附和CO_2吸附等数据对其基本性能进行了表征。原料混合物的炭化、活化条件沿用本课题组前期工作所得的最佳数据,即850℃氮气保护下炭化2h,并保持温度不变再在CO_2气氛中活化24h。其它各因素的最佳值及可行合成范围确定为:配料SiO_2/Al_2O_3摩尔比为4.5(3.0~5.0)(括号内为可行范围,下同)、H2O/Na2O为30(27~37)、Na2O/SiO_2为1.0(1.0~1.5)、沥青含量为25%~50%,以及水热晶化过程中的凝胶陈化温度为65℃(50~70℃)、凝胶陈化时间12h(0.5~12h)、搅拌速度420转/分、老化温度20℃(30℃以下)、老化时间12h(0~24h)、晶化温度90℃(80℃~100℃)、晶化时间24h(8~72h)。此外,化学分析结果表明复合材料总的Si/Al摩尔比范围为1.22~1.30;XRD分析结果表明材料中沸石的骨架Si/Al摩尔比范围为1.09~1.24;N2吸附-脱附结果表明在最佳合成条件下得到的复合材料的BET比表面可达700 m2/g左右,总的孔体积可达0.562 cm3/g,其中外比表面将近200 m2/g,不仅具有优越的孔道结构参数,而且集微孔、中孔、大孔于一身,属典型的多级孔材料。苯吸附和CO_2吸附结果则分别表明该材料具有较好的吸苯、CO_2能力。 (2)采取往煤矸石和沥青组成的混合原料中加入少量K2CO3,并配合CO_2进行原料的炭化、活化,不仅大大缩短了活化时间,而且还生成了与原CO_2活化样品具有相似比表面的活化材料,实为有效的改进方法。N2吸附数据还表明每10g煤矸石中加入0.5gK2CO3并活化8h的样品具有较高的比表面和孔体积,可作为进一步合成低硅X型沸石(LSX)/活性炭复合材料的原料。对于LSX的合成,论文虽只进行了初步性的探索,但也得到一些基本性的结论:随着反应溶液中钾浓度的增加,LSX沸石逐渐生成,A型杂晶逐渐消失;当钾浓度超过一定值时将会有P型沸石生成;当晶化温度过高时,将产生方钠石。这些都为低硅X型沸石/活性炭复合材料的进一步合成积累了经验。


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