收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

掺杂效应对NaTaO_3光催化剂能带及电子结构影响

池波  
【摘要】:NaTaO3作为一种新型的光催化剂,由于其良好的化学稳定性,耐光腐蚀性,无毒等特性近年来得到了国内外学者的广泛研究。但是由于NaTaO3禁带宽度大,催化活性低,限制了其进一步地应用。经过广泛深入的研究发现,掺杂是提高其催化活性和可见光响应性的有效方法之一。本文基于密度泛函理论,采用第一性原理模拟方法,研究了非金属元素B, C, N, F, S,金属元素Ca, Sr, Ba, Nb, Cr, La,Ir掺杂NaTaO3,分析了掺杂对NaTaO3几何结构,电子结构,和光学吸收谱以及催化剂催化活性的影响。 1、本文首先简要介绍了在材料科学领域的计算机模拟技术,对其应用、发展进行了叙述。重点描述了第一性原理方法(First-principles Method)的基本原理、基本方法、取得的成果等。对其中的密度泛函理论(Density Functional Theory DFT)、局域密度近似(Local Density Approximation, LDA)、广义梯度近似(Generalized Gradient Approximation, GGA)等几个重要概念进行了简单说明。 2、介绍了在理论模拟中用到的Castep软件包。利用软件包中的建模工具构建了NaTaO3超晶胞模型。基于密度泛函理论,采用广义梯度近似方法描述电子的交换-相关作用并对NaTaO3(?)勺晶胞进行结构优化,得到了最稳定的结构。随后,计算并得到NaTaO3晶胞的几何结构,电子结构和光学吸收谱。 3、在优化后得到稳定结构的基础上,对超晶胞进行掺杂。采用广义梯度近似方法描述电子的交换-相关作用并对掺杂后NaTaO3的晶胞进行结构优化,计算并得到掺杂NaTaO3晶胞的几何结构,电子结构,和光学吸收谱。计算发现,非金属元素B, C, N, F, S,过渡金属元素Nb, Cr, Ir掺杂对NaTaO3的几何结构,电子结构和光学吸收谱均有显著地影响。 4、结合实验上获得催化反应相关数据,分析了杂质能级位置与形态对NaTaO3光吸收以及光催化效果的影响,认为:(1)当杂质能级位于价带顶与02p轨道杂化或位于导带底与Ta5d轨道杂化时,能有效减小NaTaO3的禁带宽度,从而使NaTaO3的吸收带边向长波长方向移动,形成对可见光的吸收。同时在禁带中间,由于没有杂质能级的存在,因此不会造成淬灭中心,可以有效提高光催化性能。(2)当杂质能级与02s轨道能量相近,对称性匹配时,会在价带以下与02s轨道发生杂化,使得杂质原子与周围的O原子共价键增强,晶胞内应力增大,进而会使得NaTaO3晶体颗粒尺寸减小,并在表面形成台阶状结构。这种催化剂结构上的改变,使得催化剂活性显著增加。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 于艳辉;哈日巴拉;徐传友;宋艳艳;;纳米二氧化钛光催化剂研究进展[J];材料导报;2008年S1期
2 杨信媛;罗洁;李德良;;TiO_2光催化剂掺杂改性的研究新进展[J];应用化工;2010年09期
3 任洁;霍宇凝;卞振锋;朱建;李和兴;;拉曼光谱应用于TiO_2光催化反应的研究进展[J];上海师范大学学报(自然科学版);2007年01期
4 关鲁雄;李家元;王婷;李娟;钟文毅;;掺杂铜和钒的纳米二氧化钛的光催化性能[J];中南大学学报(自然科学版);2006年04期
5 谢艳梅;吴季怀;林建明;黄妙良;黄昀;李毅斌;;铬和钼掺杂对HCa_2Nb_3O_(10)/Pt光催化性能的影响[J];感光科学与光化学;2007年01期
6 王岳俊;唐建军;周康根;;N掺杂TiO_2光催化剂的制备与表征[J];应用化工;2007年04期
7 张平;陈君华;朱田生;;掺杂Fe/Ti-HMS纳米光催化剂的合成与表征[J];浙江化工;2009年03期
8 江海军;张瑾;奚丽荷;朱忠其;柳清菊;;TiO_2半导体光催化剂在污水处理中的研究进展[J];材料导报;2007年S1期
9 谭小伟;高家诚;邹建;王勇;;拓展纳米TiO_2作用光范围研究的进展[J];材料导报;2007年S1期
10 陈崧哲;徐盛明;徐刚;李林艳;;稀土元素在光催化剂中的应用及作用机理[J];稀有金属材料与工程;2006年04期
11 周艺,徐协文,刘其城,周琼花,郏宇飞;RE/TiO_2纳米粒子在自然光下的催化氧化性能[J];中南工业大学学报(自然科学版);2002年04期
12 范能全;俞卫华;范永仙;周春晖;罗锡平;葛忠华;李小年;;二氧化钛基光催化剂的开发与应用[J];浙江工业大学学报;2007年06期
13 吕华;姜聚慧;;纳米二氧化钛的制备及其在环保领域的应用[J];无机盐工业;2008年08期
14 余锡宾,王桂华,罗衍庆,陈秀红,朱建;TiO_2 微粒的掺杂改性与催化活性[J];上海师范大学学报(自然科学版);2000年01期
15 张前程,张凤宝,张国亮,张晓萍;超细钴掺杂二氧化钛的制备、表征及气相光催化性能[J];燃料化学学报;2004年02期
16 刘红艳,高濂;湿化学法原位合成硫掺杂的纳米金红石TiO_2可见光催化剂[J];无机材料学报;2005年02期
17 黄昀昉;吴季怀;魏月琳;黄妙良;郝三存;徐莉;李静;白志坚;;复合光催化材料(HAlNb_2O_7/M)的制备及其光催化性能[J];矿物学报;2006年02期
18 高俊宁;黄英;;核壳型TiO_2/CoFe_2O_4与TiO_2/SiO_2/CoFe_2O_4光催化剂的制备与性能研究[J];西北工业大学学报;2008年01期
19 卢丹丽;何志平;徐小勇;黄毅;;掺氮TiO_2光催化剂的制备与性能研究[J];佛山陶瓷;2009年05期
20 谢小莉;;磁性催化剂的研究进展[J];广州化工;2010年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 上官文峰;;新型光催化剂的构筑及光解水性能的研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
2 许晖;刘凌;李华明;徐远国;夏杰祥;尹盛;颜佳;;β-AgI光催化剂的合成、表征及光催化活性研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
3 余火根;;新型Ag_2O可见光光催化剂:自稳定性和高光催化活性[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 徐刘君;燕宁宁;朱忠其;柳清菊;;Yb掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及性能研究[A];战略性新兴产业的培育和发展——首届云南省科协学术年会论文集[C];2011年
5 徐刘君;燕宁宁;朱忠其;柳清菊;;Yb掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及性能研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集(第一卷)[C];2011年
6 万颖;朱亚军;马建新;周伟;李和兴;;高热稳定性的TiO_2-ZrO_2光催化剂的制备及表征[A];21世纪太阳能新技术——2003年中国太阳能学会学术年会论文集[C];2003年
7 许晖;徐远国;李华明;吴向阳;刘凌;颜佳;;AgBr/BiPO_4光催化剂的合成、表征及其光催化活性研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
8 闫俊萍;唐子龙;张中太;罗绍华;;可见光激发的TiO_2光催化剂的研究进展[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
9 王楠;唐和清;立川贵士;朱丽华;真(山鳥)哲朗;;分子水平研究纳米Au/TiO_2光催化剂界面的电子转移行为[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
10 柳清菊;;离子掺杂改性TiO_2光催化剂的理论研究进展[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 方钧;以TiO_2光催化剂为基的过渡金属氧化物结构和性能的研究[D];中国科学技术大学;2010年
2 罗善霞;Bi_2WO_6和掺杂与负载型TiO_2光催化剂的制备与表征及其活性评价[D];天津大学;2010年
3 孙萌萌;钙钛矿型催化剂光化学活性与其稳定性及与SiO_2质材料的复合[D];吉林大学;2011年
4 王韶华;改性纳米TiO_2光催化剂的制备及其去除水中染料污染物的研究[D];华南理工大学;2010年
5 张喜;新型卤化氧铋BiOX(X=Cl、Br、I)光催化剂的合成、表征及催化性能研究[D];华中师范大学;2010年
6 夏璐;光催化敏化降解含氯有机废水及动力学模拟[D];广西大学;2005年
7 丁鹏;氧化铋系纳米粒子对气相有机污染物光催化氧化性质研究[D];吉林大学;2005年
8 何冬青;钨酸盐光催化剂的制备和光电性质的研究[D];吉林大学;2012年
9 李长玉;新型半导体光催化剂的可控合成及半导体—多孔炭复合材料的制备[D];东北林业大学;2012年
10 张前程;光催化法去除室内空气中有机污染物的研究[D];天津大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 池波;掺杂效应对NaTaO_3光催化剂能带及电子结构影响[D];内蒙古大学;2011年
2 李灿;掺杂NaTaO_3光催化剂的制备与光解水制氢性能研究[D];武汉理工大学;2011年
3 孙红军;改性二氧化钛纳米粒子光催化性能研究[D];北京化工大学;2005年
4 张海燕;TiO_2柱撑蒙脱土的制备及光催化性能的研究[D];天津大学;2006年
5 杨露;纳米TiO_2光催化剂的掺杂及其性质研究[D];武汉理工大学;2011年
6 杨爱丽;负载型光催化剂的制备和改性[D];华中科技大学;2004年
7 王万领;复合可见光光催化剂的制备及其性能研究[D];河南大学;2011年
8 陈金毅;纳米光催化剂用于污水处理研究[D];华中师范大学;2002年
9 羊晓磊;新型TiO_2基光催化剂的制备及催化性能研究[D];上海师范大学;2011年
10 喻黎明;二氧化钛基磁性光催化剂的制备及光催化性能研究[D];北京化工大学;2011年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 宋成有;日开发新型光催化剂[N];中国石化报;2002年
2 蔡忠仁;高效光催化剂抑菌防霉[N];中国化工报;2011年
3 刘宏;日本公司开发出新型光催化剂[N];中国石化报;2002年
4 本报记者 董小雷;环保技术新宠——光催化剂[N];中国化工报;2002年
5 蔡忠仁;纳米固体光催化剂获发明专利[N];中国化工报;2003年
6 记者 吴苡婷;书写“水变氢”的传奇[N];上海科技报;2011年
7 ;纳米固体光催化剂获发明专利[N];今日信息报;2003年
8 记者 钱铮;把水高效分解出氢,新催化剂见光就行[N];新华每日电讯;2006年
9 蔡忠仁;纳米光催化剂环保功能强[N];中国化工报;2008年
10 蔡忠仁;瞄准光催化学科前沿的探索者[N];福建科技报;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978