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二氧化锰负载的金、银催化剂的制备及其光热催化性能研究

王杰  
【摘要】:空气与水中有机物污染影响人类健康与生存,消除空气或水中微量有机物污染是人类社会面临的共同挑战。二氧化锰具有多种晶型,不同晶型的二氧化锰热催化氧化性能和光催化性能也有较大差别,成为近年来的研究热点。负载金、银的二氧化锰催化剂可以改变表面吸附性能及电子特性。研究二氧化锰负载的金、银催化剂在热催化条件下消除空气微量有机物或在可见光照射下消除水中微量有机物具有重要的理论和现实意义。 本文用不同方法制备了三种晶型的二氧化锰,并通过胶体沉积法制备了系列Au/MnO2及Ag/MnO2催化剂。对所制备的MnO2、Au/MnO2和Ag/MnO2分别进行了XRD、TEM、BET, SEM-EDS、UV-vis DRS表征。考察了催化剂在加热条件下催化氧化空气中微量甲醛,和微量二甲苯反应的热催化性能以及在可见光下降解水中微量亚甲蓝反应中的光催化性能。主要研究内容和研究结果如下: 1、以硫酸锰和高锰酸钾为原料,在不同条件下制备了不同形貌的ε-MnO2、α-MnO2和δ-MnO2,并以其为载体,采用沉积法制备了系列Au/MnO2及Ag/MnO2催化剂。结果表明,金、银颗粒高度分散在MnO2表面,金、银颗粒的尺寸在5-10nm之间,二氧化锰形貌保持完好。 2、负载金、银的二氧化锰催化剂在热催化氧化空气中微量的甲醛反应中,表现出较好的催化性能,负载金的催化剂好于负载银的催化剂,其中负载量为3%的金催化剂具有最高的催化活性,样品3%Au/a-MnO2在空速40000mL/(g-h),反应温度110℃时可以使空气中浓度为200ppm的甲醛完全转化成C02和H20。 3、在热催化氧化空气中微量二甲苯反应中,负载金、银的二氧化锰催化剂均比相应的载体二氧化锰活性好,金催化剂活性好于银催化剂,但所有催化剂在相同转化率下的转化温度均高于甲醛氧化反应温度。空速为40000mL/(g-h),空气中二甲苯浓度400ppm时,负载量为3%的金催化剂活性最好,在100℃下转化率达到25%左右,而当温度在400℃时转化率达到80%左右。 4、在可见光照射下降解亚甲蓝的实验中发现,三种晶型的二氧化锰都表现出良好的光催化性能,其中棒状的5-MnO2在亚甲蓝降解中具有最高的光催化活性,当亚甲蓝初始浓度为25mg/L,10min内亚甲蓝亚甲蓝的降解率可达到85%以上。而负载了金和银的催化剂其降解效果不如单纯使用二氧化锰,主要原因可能是因为金、银催化剂使双氧水迅速分解生成02造成反应终止。


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