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YFeO_3基复合光催化剂的制备及其降解有机污染物的性能研究

李华山  
【摘要】:近年来,污水与废水处理问题越来越严重,而解决的办法中,光催化氧化技术被认为是最具有发展前景的处理方式。本论文以单钙钛矿化合物(YFeO_3)为主要研究对象,通过复合的手段,制备了一系列YFeO_3/AgI,YFeO_3/AgCl,YFeO_3/SrTiO_3和YFeO_3/La_2FeTiO_6复合光催化剂,并且利用X-射线粉末衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)等分析光催化剂的表面的组分,价态,结构及形貌;固体紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)分析光催化剂的光学性能等进行了一系列的表征分析。以有机污染物为探针,探究了光催化剂的光催化活性。具体阐述如下。1.在微波水热法和原位沉淀法的辅助下,制备了系列不同质量分数的复合催化剂YFeO_3/AgCl-X(X=10%,30%,50%,70%,90%,95%),通过降解有机污染物甲基橙(MO)来评价催化剂的光催化降解活性。通过复合光催化剂YFeO_3/AgCl-X与单相光催化剂YFeO_3和AgCl的活性对比曲线图可以发现,复合光催化剂的降解效率明显较高,尤其当复合量为90%时,YFeO_3/AgCl-90%的降解效率高达95%,是单相催化剂YFeO_3降解效率的2.6倍。通过紫外可见漫反射分析,复合光催化剂相对于单相光催化剂AgCl(Eg=2.7 eV)全都发生了红移,而光学性能的这种改变可以使其吸收更多的可见光光子的能量,从而提高了YFeO_3/AgCl-90%在可见光照射下的降解效率。2.实验制备了系列光催化剂YFeO_3/AgI-X,且实验以MO为探针,评价了光催化剂的光催化活性。YFeO_3/AgI-70%复合光催化剂在可见光照射40 min后,降解率达到了92%,而单相催化剂YFeO_3在相同时间催化效率仅为26%。通过捕获实验发现,当加入自由基的捕获剂时,催化剂降解效率下降了84%,实验中起主要催化作用的活性物种是超氧自由基。通过分析发现,YFeO_3/AgI-70%复合光催化剂有效抑制了光生电子和空穴的复合,从而提高了光催化活性。3.在微波水热法和溶胶-凝胶法的辅助下,制备了复合光催化剂YFeO_3/SrTiO_3-X,通过降解罗丹明B(RhB)来评价光催化剂的光催化性能。在可见光照射300 min后,复合光催化剂YFeO_3/SrTiO_3-70%降解RhB的能力达到72%,分别为单相YFeO_3和SrTiO_3的3倍和2.1倍。通过XPS分析发现,YFeO_3/SrTiO_3-70%复合催化剂中的羟基氧的含量大幅度增加到了48.3%,吸附氧含量增加至32.1%。而催化剂表面羟基氧和吸附氧的增加可以产生具有更多强氧化性的羟基自由基和过氧化氢,从而提高光催化降解有机污染物的效率。4.首次提出了制备双钙钛矿化合物La_2FeTiO_6和单钙钛矿化合物YFeO_3的复合光催化剂。在光照射300 min后,YFeO_3/La_2FeTiO_6-70%复合光催化剂表现出最好的光催化活性,降解RhB的效率达到53%,分别为单相YFeO_3和单相La_2FeTiO_6的2.31倍和3.18倍。比表面积和孔径测试发现,复合催化剂YFeO_3/La_2FeTiO_6-70%的表面积和孔径较大,为光催化反应提供了更多的活性位点,也更能吸附RhB,从而提高催化剂降解RhB的效率。


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