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铋基钙钛矿薄膜磁电耦合与储能调控及其机理研究

唐哲红  
【摘要】:多铁性磁电材料因其同时具有铁电有序和铁磁有序,把它们之间的耦合作用称为“磁电效应”,从而实现磁场控制电极化或电场控制磁化。这类材料在自旋电子器件、新型磁电存储器件等方面都具有潜在应用价值,从而引起了广泛关注。但是,现存单相多铁材料的磁电耦合效应非常弱且存在温度低,不利于实际的工业应用。而磁电复合的多铁异质结在材料的选取上和界面处耦合强度的调控上都具有不可比拟的灵活性,特别是2-2型叠层(铁磁/铁电)多铁异质结。本论文主要研究了2-2型多铁异质结中铁磁有序和铁电有序材料的选取以及界面的调控对磁电耦合效应的影响。此外,铁电有序材料以其电极化后存在滞后行为而著称,在外电场作用下,铁电畴定向翻转且有序排列,实现能量的存储,而在撤去电场后实现能量的释放,这种能量存储的方式称为介电储能。同时,电极化不会立即消失,这种滞后产生剩余极化,也就是说,铁电畴不会立即恢复到原来的状态,产生滞后行为并伴随着能量的损耗。所以,对于介电储能需要一个尽量小的或几乎没有的滞后行为来减少能量损耗,提高储能密度和效率。这种电介质电容器以其快的充放电速率,高的工作电压,宽的工作温区,长的工作寿命脱颖而出。但是目前存在的问题是其储能密度较低,而一般的提高储能密度的方法是构建复杂的固溶体来实现。本文通过一种简单的方法来调控储能特性,同时实现高的储能密度和效率。针对上面的研究热点,本文主要包括以下几个研究内容:1.在单层钙钛矿BiFeO_3和Bi_(0.5)(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)TiO_3薄膜复合形成的2-2型叠层薄膜中获得了可观的磁电耦合效应。BiFeO_3作为少数的室温具有弱磁电效应的材料,因其漏电流较大而限制了它在实际中的应用。对于铁电材料Bi_(0.5)Na_(0.5)TiO_3,通过在Na~+离子的位置引入K~+离子诱导准同型相界,使Bi_(0.5)(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)TiO_3在相界处获得提高的极化强度和压电系数。此外,BiFeO_3和Bi_(0.5)(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)TiO_3相似的单层钙钛矿结构使其界面之间具有良好的耦合作用。同时,这种层状结构还能有效的抑制因BiFeO_3产生的漏电流。最终,BiFeO_3/Bi_(0.5)(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)TiO_3复合薄膜获得了良好的磁电效应,其磁电耦合系数达到α_(E=)31 mV/cm·Oe。2.引入Aurivillius相多层钙钛矿铁电体Na_(0.5)Bi_(4.5)Ti_4O_(15)作为压电相,BiFeO_3作为压磁相形成2-2型叠层复合薄膜。Na_(0.5)Bi_(4.5)Ti_4O_(15)作为一种天然的超晶格结构由类钙钛矿层(极化层)和(Bi_2O_2)~(2+)层组成。作为高电阻的(Bi_2O_2)~(2+)层具有空间电荷补偿作用,能够阻止氧空位等在畴壁处的聚集,降低了畴的钉扎效应,从而具有良好的铁电性和压电性。因此,在BiFeO_3/Na_(0.5)Bi_(4.5)Ti_4O_(15)复合薄膜中获得了一个提高的磁电效应,磁电耦合系数达到α_E=136 mV/cm·Oe。但是,Na_(0.5)Bi_(4.5)Ti_4O_(15)和BiFeO_3并没有实现良好的晶格匹配,再次通过引入多层钙钛矿Bi_5Ti_3FeO_(15)作为压磁相,使Na_(0.5)Bi_(4.5)Ti_4O_(15)和Bi_5Ti_3FeO_(15)之间因相似的晶格结构而形成良好的界面耦合,这不但增加了界面间的应力传递,还改善了复合薄膜的漏电流特性。最终获得了巨大的磁电效应,其磁电耦合系数α_E高达410mV/cm·Oe。3.通过La~(3+)掺杂的层选位工程调控铋基多层钙钛矿弛豫铁电薄膜BaBi_(4-x)La_x Ti_4O_(15)的储能特性。当La~(3+)的含量小于等于0.2时,La~(3+)取代类钙钛矿层中的Bi~(3+),导致A-位离子无序度增加的同时抑制了缺陷的浓度。当La~(3+)的含量大于0.2时,La~(3+)开始进入具有绝缘特性的(Bi_2O_2)~(2+)层,降低了薄膜的绝缘性能,使得储能密度减小。因此,在BaLa_(0.2)Bi_(3.8)Ti_4O_(15)薄膜中获得了高达44.7 J/cm~3的可恢复储能密度和60.1%的效率。这种稀土掺杂层选位工程为调控多层钙钛矿弛豫铁电薄膜的储能性能提供了新的途径。4.通过引入具有双向作用的La-O轨道杂化调控铋基多层钙钛矿薄膜(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)Bi_(4.5-x)La_xTi_4O_(15)的储能特性。引入弱的La-O轨道杂化取代强的Bi-O轨道杂化,一方面,弱化了偶极子之间的相互作用,增强薄膜的弛豫特性;另一方面,加宽了薄膜的带隙,同时降低了缺陷浓度,增加了薄膜的击穿强度;因此,在(Na_(0.85)K_(0.15))_(0.5)Bi_(3.2)La_(1.3)Ti_4O_(15)薄膜中,实现了最小滞后的同时保持了高的极化强度,同时获得了一个巨大的可恢复储能密度为111 J/cm~3和高达83%的储能效率。与其他电介质电容器相比,本工作在引入相同半径和价态离子后,获得了巨大的储能密度和效率,为下一代脉冲功率电容器的成功设计提供了一个简洁的方法。


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