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双层钙钛矿型甲烷燃烧催化剂的制备及表征

李海军  
【摘要】: 本文采用柠檬酸溶胶一凝胶法制备了双层钛矿型复合氧化物Sr_2B′B″O_6(B′=Fe、Co、Ni、Mn、Cr,B″=Mo、W)催化剂,并采用XRD、TPR、BET、XPS、电导率测定等手段对其进行了表征,以甲烷催化燃烧反应作为探针考察了它们的活性,并与其物理化学性能进行了初步的关联。 实验结果表明:采用柠檬酸作为络合剂,在1100℃氢气氛下焙烧成功地制备出了Sr_2FeMoO_6、Sr_2MnMoO_6、Sr_2FeWO_6、Sr_2CoWO_6、Sr_2NiWO_6五种单相双钙钛矿型化合物。在此基础上我们筛选出活性较好的样品Sr_2MnMoO_6进行A位稀土元素La、Ce的修饰。稀土镧和铈的不同修饰量对其甲烷催化燃烧活性有明显的影响,其中Sr_(1.92)La_(0.08)MnMoO_6的甲烷催化燃烧活性最优,并且在相同取代量的前提下通过镧取代形成的双钙钛矿催化剂活性略优于铈取代催化剂的活性。在镧修饰的系列催化剂Sr_(2-x)La_xMnMoO_6(X=0.02,0.04,0.06,0.08,0.10)中,当X≤0.08时形成单相的双钙钛矿结构化合物,当X>0.08时,单相的双钙钛矿结构破坏,但主相仍为双钙钛矿化合物,同时出现了少量SrMoO_4的化合物的物相。在铈修饰的系列双钙钛矿催化剂Sr_(2-x)Ce_xMnMoO_6(X=0.02,0.04,0.06,0.08,0.10)中,当X≤0.06时形成单相的双钙钛矿化合物,当X>0.06时单相的双钙钛矿结构破坏,但主相仍为双钙钛矿化合物,同时出现了少量SrMoO_4的化合物的物相。实验证明:适量的La掺杂有利于催化剂活性的提高,但过量的掺杂不仅不利于活性的提高也不利于单相结构的形成。


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1 李海军;双层钙钛矿型甲烷燃烧催化剂的制备及表征[D];内蒙古大学;2007年
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