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钛酸锶热电复合材料的制备及性能研究

王柯鲜  
【摘要】:随着工业化的迅猛发展,能源消耗和环境污染日趋严重,急需有效的能源转换材料来解决问题。而热电材料是一种环境友好型的能源转换材料,可以直接将热能转换成电能。合金热电材料具有较高的热电性能,成为人们研究热点,但因成本高、毒性大制约发展。在氧化物热电材料中,SrTiO_3(STO)具有高温热稳定性好、原料较丰富、无毒等优点被广泛关注,材料本身较差的电导率和高的热导率一直制约其发展,寻找提高钛酸锶热电性能的方法至关重要。因此本论文选取钛酸锶基热电材料为研究对象,在掺杂基础上保持相对较高的电导率,再通过形成复合材料,利用界面效应增强声子散射降低热导率,提高钛酸锶的热电性能。本论文通过水热法制备不同镧铌掺杂浓度的STO(LaNb-STO),并与纯STO复合,得到的复合粉体(STO/LaNb-STO)呈现不规则片状,尺寸为15~25nm,主相是钙钛矿结构的STO且La、Nb元素掺杂到了晶格中。利用冷压埋烧法制备STO/LaNb-STO复合块体,在碳粉埋烧的还原气氛下产生了一定的氧空位,提高电导率。复合块体中存在杂质相TiO_2,且随着La、Nb掺杂浓度的增加,复合块体产生了一些点缺陷和晶格畸变,同时样品粒径变小,孔隙增多,增加了晶界密度,提高了声子散射,使得晶格热导率大幅降低。STO/La10Nb20-STO复合块体在1000K时热导率最低为2.57Wm~(-1)K~(-1),功率因子最高为0.9 mWm~(-1)K~(-2),获得最大的热电优值(ZT)为0.35,较STO/La5Nb5-STO样品提高了近250%。STO/LaNb-STO复合粉体经过高温烧结析出了杂质相TiO_2,为了探究不同TiO_2的量对STO热电性能的影响,通过水热法和冷压埋烧法制备了10mol%La、10mol%Nb掺杂浓度的STO(La10Nb10-STO)与不同TiO_2添加量的复合材料(TiO_2/La10Nb10-STO)。尺寸为1~5μm,且随着TiO_2添加量的增多而变大,部分TiO_2相中有Nb元素的存在,提高载流子浓度,有利于提高第二相的电导率。同时样品中TiO_2含量增加导致增多的界面、孔隙以及微观结构的变化提高了声子散射,降低了热导率,使得TiO_2/La10Nb10-STO(15/85)复合块体的热导率在1000K时最低为2.54 Wm~(-1)K~(-1)。随着加入TiO_2量的增多,电导率降低,功率因子与电导率变化趋势相同。ZT值在低温下相差不大,而温度高于800K时,添加TiO_2的复合块体比La10Nb10-STO样品的ZT值明显偏低,因此TiO_2的添加对钛酸锶热电性能的提升有阻碍作用。


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