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反式钙钛矿太阳能电池中界面修饰对其光伏性能的影响

孟文兵  
【摘要】:近年来,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因其优良的特性(如:工艺简单,成本低廉,效率高等)成为光伏领域的研究热点。经过近十年的研究,钙钛矿太阳能电池的光伏性能已取得了巨大进步。当前,钙钛矿太阳能电池的稳定性差及滞后现象成为钙钛矿太阳能电池商业化应用的障碍。原因之一是钙钛矿太阳电池作为一种薄膜太阳能电池,存在各功能性薄膜间的接触界面。研究表明,光生载流子在器件中各界面处的复合速率要远大于在钙钛矿材料体相中的复合。因此,对钙钛矿太阳电池中的界面进行修饰与调控可以成为抑制载流子在界面处的复合速率、提升太阳电池光电转化效率的有效手段。界面修饰可提高载流子迁移率,减小器件中电子与空穴的复合率,进而提高器件的能量转换效率,同时可提升钙钛矿太阳能电池的稳定性。本文对反式钙钛矿太阳能电池器件进行界面修饰及工艺探索,研究了小分子浴铜灵作为阴极缓冲层对钙钛矿太阳能电池性能的影响,及NH_4X(X=F~-、Cl~-、I~-)材料作为钙钛矿层与空穴传输层之间的界面修饰层对NiO_x基反式钙钛矿太阳能电池性能的影响。1.制备了ITO/PEDOT:PSS/CH_3NH_3PbI_3/PCBM/BCP/Ag结构的反向钙钛矿太阳能电池器件,其中有机小分子浴铜灵(BCP)作为缓冲层材料引入到钙钛矿太阳能电池的电子传输层与阴极之间,并研究了BCP缓冲层的不同制备工艺对钙钛矿太阳能电池的能量转换效率及载流子传输特性的影响。结果表明,相对于无BCP缓冲层的钙钛矿太阳能电池(效率为9.67%),当BCP层的旋涂转速为5000 rpm时,器件的最高能量转换效率提高到13.06%。BCP缓冲层的引入,降低了电荷传递电阻,提高了阴极的电子收集能力,增强了钙钛矿太阳能电池的光伏性能的同时提高了器件的稳定性。2.为了优化NiO_x基反式结构ITO/NiO_x/MAPbI_3/PCBM/BCP/Ag器件的光伏性能,系统地研究了空穴传输层NiO_x,钙钛矿活性层MAPbI_3,和电子传输层PCBM制备工艺对器件的光伏性能的影响。结果表明,在制备NiO_x空穴传输层时两次旋涂NiO_x薄膜并在320℃的温度下进行热处理,反溶剂法制备钙钛矿层过程第40s时浇注反溶剂甲苯,PCBM层薄膜旋涂后先在手套箱氮气环境下放置10 min,然后再进行热处理(在热台上95℃处理10 min),得到的器件性能最佳。制备工艺优化后,器件的最高能量转换效率(PCE)为13.75%、开路电压(V_(oc))为1.05 V、短路电流为(J_(sc))为19.39 mA/cm~2,填充因子(FF)为67.53%。3.将NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)作为界面修饰材料应用到ITO/NiO_x/(NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-))/CH_3NH_3PbI_3/PCBM/BCP/Ag结构的器件中,研究NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)界面修饰层的加入对钙钛矿太阳能电池光伏性能的影响。结果表明,经NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)层修饰后的器件光伏参数V_(oc)、J_(sc)、FF和PCE均得到明显提升并且器件无滞后现象。其中,NH_4I层修饰后的器件性能最佳,其光伏性能参数分别为V_(oc)=1.07 V、J_(sc)=20.80 mA/cm~2、FF=69.18%、PCE=15.33%。器件外量子效率分析表明,NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)层的引入,使器件对电荷的收集明显提高,进而器件的光伏性能得以提升。阻抗分析表明,NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)层的引入,降低了器件的电荷传输电阻,增大了器件工作过程中电子与空穴的复合电阻,有利于空穴和电子分离后传输到相应电极,使电子与空穴的复合率降低。其中,与参考器件相比,含NH_4I层的电池器件的电荷传输电阻(R_h)最小(R_h=1.35Ω),电荷复合电阻(R_(rec))最高(R_(rec)=119Ω)。缺陷密度分析表明,NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)层的引入,降低了NiO_x/MAPbI_3的界面缺陷,减少陷阱对空穴的俘获,从而提升器件的电流密度。稳定性分析表明,NH_4X(X=F~-,Cl~-,I~-)层的引入使得器件的PCE衰减缓慢。在N_2保护下,一周后含NH_4I层的器件效率保持在初始效率的90%以上。然而,参考器件PCE下降较为严重,几乎失去了初始效率的30%。


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