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上转换发光剂/TiO_2复合膜的制备及其光催化降解污染物同时制氢的研究

马春红  
【摘要】:二氧化钛在室温下具有化学性质稳定、难溶于水、耐酸碱性好、能隙较大、无毒、来源丰富、光照后不会产生光腐蚀现象、光生电子和空穴具备很强的氧化还原性等优点,是一种具有广泛应用前景的半导体材料,被广泛的应用于光催化领域的研究。然而Ti O2粉末作为光催化剂存在一些弊端。首先,粉体Ti O2在溶液中容易聚集、不易分离、难回收并且能够形成二次污染,这些使纳米Ti O2作为光催化剂在实际应用中受到非常大的制约。其次,因为Ti O2半导体具有较宽的禁带宽度(Eg=3.2 e V),所以只有高能量的紫外光才可以激发它的价电子发生跃迁而显示光催化活性。可惜的是占太阳光主要成分的红外光和可见光不能被Ti O2利用,所以导致Ti O2做光催化剂利用太阳能进行光催化反应的应用受到限制。近几年,我们一直从事将Ti O2与上转换发光剂复合来进行光催化降解有机染料与水解制氢的研究,并且获得了一定的成果。主要因为上转换发光剂可以将可见光转变成可以激发Ti O2的紫外光。复合后催化剂既可以吸收紫外光也可以吸收可见光,在不影响产生的光生电子-空穴对氧化还原性能的前提下拓宽Ti O2的吸收光谱范围,从而提高了Ti O2的可见光催化性能。另外,为了解决光催化剂不易分离难重复利用的缺点,我们还致力于将催化剂复合物固定在基板上以薄膜的形式参与到催化反应中的研究。因为光催化降解反应在催化机理上与光催化水解产氢存在一定相似性和互补性,所以我们认为在Ti O2复合光催化剂存在下光催化降解污染物同时产氢可以发生在同一个体系中。在本研究中,我们通过溶胶-凝胶法和高温煅烧过程制备了上转换发光剂Er3+:YAl O3和Er3+:Y3Al5O12。然后通过溶胶-凝胶和浸渍提拉法分别制备了支撑在载玻片和导电玻璃(FTO)上的Ti O2膜、Er3+:YAl O3/Ti O2复合膜和支撑在载玻片上的Er3+:YAl O3/Pt-Ti O2复合膜。又通过溶胶-凝胶-水热的方法制备了支撑在载玻片上的Er3+:Y3Al5O12/Pt-Ti O2复合膜。制备的上转换发光剂和可见光响应的光催化剂分别通过XRD、SEM和EDX进行表征。本文主要研究以下几个内容,首先,通过染料的紫外-可见吸收光谱测量染料在不同光催化剂存在下的降解情况来比较几种光催化剂的光催化性能。其次,从事了可见光照射下用 Er3+:YAl O3/Pt-Ti O2复合膜作为光催化剂时光催化制氢同时重整生物质的研究。最后,研究了可见光响应的Er3+:Y3Al5O12/Pt-Ti O2光催化剂复合膜从不同污染物中制氢的普遍适用性。此外,我们还考察了影响光催化剂复合膜光催化活性的主要因素。例如:上转换发光剂和Ti O2质量比、热处理温度、热处理时间和溶液初始pH值等。另外,催化剂复合膜的广谱性和稳定性也被研究。通过对可见光响应的光催化剂复合膜性质的研究,我们发现,Ti O2通过与上转换发光剂复合而制备的光催化剂复合膜对于光催化降解污染物同时制氢有很好的可见光催化活性,并且这个膜很稳定可循环使用。这些新型的光催化剂复合膜将会在可见光产氢同时处理污染物领域有广泛的应用并为实现大规模光催化制氢同时处理污水提供一种新的途径。


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